UiO-66及MnOx/UiO-66复合材料的制备和脱硝性能研究

摘要

氮氧化物(NOx)作为一种主要的大气污染物，对人类健康和环境危害极大。随着能源消耗的快速增长，NOx排放逐年增加，烟气脱硝变得极为重要。选择性催化还原(SCR)法是目前主流的脱硝技术，近年来低温高效、抗硫中毒SCR催化剂的开发备受关注。金属有机骨架材料(MOFs)具有比表面积大、金属位高度分散、孔隙率高、孔道结构规整等优点，可作为潜在的SCR催化剂。但MOFs的稳定性是限制其应用的瓶颈，为此本文选择稳定性好且含缺陷位的UiO-66用于SCR脱硝反应。 本文使用乙酸作为调节剂制备 UiO-66，考察其对 UiO-66的结构和性能的影响。结果表明，可以通过改变乙酸用量来调控UiO-66晶体的尺寸和形貌。乙酸改性后的UiO-66的缺陷位增多，比表面积和孔体积增大。活性测试结果表明， UiO-66在较高温度（>300℃）时才表现出催化脱硝活性，乙酸改性后样品的活性增强，NO转化率最高可达95%。 分别采用浸渍法和原位沉积法在UiO-66上负载MnOx制备了MnOx/UiO-66材料作为SCR催化剂，对其结构和性能进行了系统研究，并对 MnOx的负载量进行了优化。研究发现，在上述两种方法制备的MnOx/UiO-66中，UiO-66都能保持其原晶体结构和形貌；MnOx和 UiO-66载体之间存在相互作用，有利于提高催化剂的低温 SCR活性。与浸渍法相比，原位沉积法制备的催化剂的比表面积和孔体积较大，热稳定性较好。浸渍法制备的催化剂的低温活性明显改善，25%硝酸锰制备的催化剂在250~290℃之间可保持99%的NO转化率；原位沉积法制备的催化剂具有较高的低温催化活性，MnOx负载量为8.5wt%的催化剂，在125~250℃之间均能保持99%的 NO转化率。因此，原位沉积法制备的MnOx/UiO-66催化剂具有良好低温活性和较宽的活性温度窗口。 上述两种方法所制备的 MnOx/UiO-66具有较好的抗水和抗 SO2中毒性能。原料气中引入 H2O后，其活性虽有较明显下降，但 NO转化率仍能保持在83%以上；SO2对催化剂的活性影响较小，尤其对原位沉积法制备的催化剂的活性几乎没有影响。

目录

声明

第1章文献综述

1.1 MOFs概述

1.2 MOFs在催化方面的应用

1.3 MOFs负载金属及金属氧化物制备复合材料

1.4 NOx的控制

1.5本课题的研究思路和内容

第2章实验与表征方法

2.1实验原料

2.2催化剂制备

2.3催化剂表征

2.4催化剂活性评价装置和过程

第3章UiO-66的制备及其性能的研究

3.1引言

3.2 UiO-66的制备与表征

3.3 UiO-66催化脱硝活性评价

3.4本章小结

第4章浸渍法制备MnOx/UiO-66及其性能的研究

4.1引言

4.2浸渍法制备MnOx/UiO-66及其性能研究

4.3 MnOx/UiO-66-IM催化NH3-SCR脱硝活性评价

4.4本章小结

第5章原位沉积法制备MnOx/UiO-66及其性能研究

5.1引言

5.2原位沉积法制备MnOx/UiO-66及其表征

5.3催化剂的脱硝性能评价

5.4本章小结

第6章结论

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致谢