氧化铟和铝掺杂氧化锌薄膜的电输运性质研究

摘要

透明导电氧化物是一类宽带隙半导体材料，具有高的电导率和高的可见光透过率。另外，其载流子浓度比典型金属低2-3个量级。这种高电导率、低载流子浓度的特性使得透明导电氧化物成为一种研究基础物理问题的良好材料。本文以透明导电氧化物为载体，主要研究了以下四个问题：颗粒间电子-电子相互作用对金属颗粒体系内电导率和霍尔系数的影响；电子-电子散射对三维无序导体中退相干机制的影响；变程跳跃传导对热电势和电阻率的影响；以及薄膜厚度对电子输运性质的影响。文中样品均由射频磁控溅射法制备。 针对问题一：当薄膜足够薄时，薄膜中颗粒间形成弱连接，可能构成类颗粒膜结构。颗粒间电子-电子相互作用对电导率和霍尔系数的修正公式也指出较低的载流子浓度值是观察电导率和霍尔系数变化的有利条件。基于此我们制备了超薄In2O3和Al掺杂ZnO(AZO，Al的掺杂量为4%)薄膜作为研究对象。研究发现超薄AZO薄膜中AZO颗粒间形成弱连接，构成类颗粒膜结构，低温下薄膜的霍尔系数和电导率均与lnT(T为温度)成正比，这主要是源于金属颗粒体系内颗粒间的电子-电子相互作用。我们的结果为近来提出的金属颗粒系统内的电荷输运理论提供了有力的实验支撑。然而，与超薄AZO薄膜所不同的是，超薄In2O3薄膜无法通过厚度的调节实现与超薄AZO薄膜相类似的颗粒膜结构。低温下超薄In2O3薄膜的电阻率和霍尔系数主要受传统二维无序导体中的电子-电子相互作用影响。 针对问题二：电子-声子散射通常主导三维无序金属的退相干过程。而三维无序导体中电子-电子散射和电子-声子散射的修正公式指出在较低载流子浓度的三维体系内更易观察到电子-电子散射。基于此，我们制备了三维In2O3和重掺杂AZO薄膜(Al的掺杂量为10%)作为研究对象。研究发现三维In2O3薄膜的退相干过程并不由电子-声子散射主导，而是由小能量和大能量转移电子-电子散射主导；而三维重掺杂AZO薄膜主要的退相干机制只是小能量转移电子-电子散射。虽然重掺杂AZO薄膜的载流子浓度与三维In2O3薄膜相当，但其kFl(kF为费米波长，l为电子平均自由程)值比三维In2O3薄膜的小。这使得三维重掺杂AZO薄膜中的大能量转移电子-电子散射强度小于小能量转移电子-电子散射强度，因此薄膜退相干过程只受小能量转移电子-电子散射的主导。由此可见，In2O3薄膜较低的载流子浓度和较大的 kFl值给了我们机会同时观察到三维无序导体中的小能量和大能量转移电子-电子散射。总之，我们的结果首次完全验证了40多年前提出的三维无序导体中的小能量和大能量转移电子-电子散射率理论。 针对问题三：已有相关文献报道过，通过调控In2O3中的氧含量使其电阻率与温度的关系随着温度降低，出现了由Mott到Efros-Shklovskii(ES)变程跳跃传导(VRH)的转变，并且In2O3的热电势值比Sn掺In2O3和F掺SnO2的值高约10倍，更易观察到热电势的变化。基于此，我们在不同氧偏压下制备了三维In2O3薄膜。研究发现，对较高电阻样品而言，电阻率和热电势数据均随着温度降低而出现了Mott-ES VRH传导的转变。我们的结果首次定量的验证了三维Mott VRH热电势理论的合理性。 针对问题四：薄膜厚度减小可能改变其电输运性质，尤其是当薄膜变得足够薄时，可能具有介观物理的性质，进而影响其应用。考虑到电阻率和霍尔系数与温度的关系能揭示薄膜的输运性质，我们系统研究了不同厚度(12.57-971.18 nm)重掺杂AZO(Al的掺杂量为10%)薄膜的电阻率和霍尔系数与温度的关系。研究发现，AZO薄膜均是连续均匀性薄膜，随着薄膜厚度的降低，样品出现了金属-绝缘体转变。低于约100 K时，变程跳跃传导是绝缘性薄膜主要的输运机制。随着温度降低，电阻率ρ分别呈现Inρ∝T-1/4和Inρ∝T-1/2关系，这表明绝缘性薄膜的传导机制随着温度降低出现了由三维Mott向ES VRH传导的转变。

目录

声明

第1章 前言

1.1 介观物理

1.2 无序导体中的量子效应

1.3 局域态间的跳跃导电

1.4 热电势

1.5 透明导电氧化物薄膜

1.6 存在的问题及主要研究工作

第2章 样品的制备和表征

2.1 样品制备

2.2 样品表征

第3章超薄 In2O3和 Al掺杂 ZnO薄膜中的电子-电子相互作用

3.1超薄 Al掺杂 ZnO薄膜中的电子-电子相互作用

3.2超薄 In2O3薄膜中的电子-电子相互作用

3.3 本章小结

第4章三维 In2O3薄膜中的电子-电子散射

4.1三维 In2O3薄膜的微观结构

4.2三维 In2O3薄膜的导电性

4.3 本章小结

第5章 In2O3薄膜中的变程跳跃传导

5.1氧偏压对 In2O3薄膜结构和导电性的影响

5.2变程跳跃传导对 In2O3薄膜电阻率和热电势的影响

5.3 本章小结

第6章重掺杂 Al掺ZnO薄膜中的金属-绝缘体转变和电子-电子散射

6.1不同厚度重掺杂 Al掺 ZnO薄膜的金属-绝缘体转变

6.2三维重掺杂 Al掺 ZnO薄膜中的电子-电子散射

6.3 本章小结

第7章 结 论

参考文献

攻读博士期间发表的学术论文

致 谢