Au/TiO纳米粒子、稀土掺杂TiO纳米管的制备、表征及其催化性能研究

摘要

本文围绕Au和TiO2，设计出实验条件温和、简便易行的合成路线制备出形貌、尺寸可控的系列纳米材料，包括Au/TiO2核壳结构纳米粒子、掺杂型Au/TiO2纳米粒子，同时制备了稀土掺杂TiO2纳米管。采用透射电子显微镜，X射线衍射，X射线光电子能谱，紫外-可见吸收光谱等现代表征手段对其形貌、组成、价态、晶型等进行分析表征，并分别对其催化性能进行测试评价，进一步探索其性质规律。论文的主要内容如下：
　　 1.采用一步合成的方法成功制备出粒径均匀，分散良好的Au/TiO2核壳结构纳米模型催化剂，实现了对其粒径大小及壳层厚度的控制。其中Au核的平均粒径为10～15 nm，外壳厚度约为2～3 nm。研究表明，材料中的Au是以金属态存在，Au核提高了TiO2由锐钛矿型转变为金红石型的温度；TiO2的包覆使Au的紫外吸收发生红移。该材料在CO催化氧化研究中表现出了一定的催化性能。
　　 2.采用溶胶凝胶法合成掺杂型Au/TiO2纳米模型催化剂，在电镜下可以观测到Au镶嵌于TiO2表面，形成了掺杂型结构。研究表明，Au/TiO2经80℃干燥后，TiO2为非晶态，300℃焙烧时TiO2转变为锐钛矿型，500℃时锐钛矿相有所加强，700℃热处理后出现金红石相。XPS分析表明材料中的Au是以金属态存在，Au和TiO2之间具有强烈的相互作用。该材料在CO催化氧化研究中表现出了一定的催化性能，其中400℃焙烧得到的样品催化活性最好。
　　 3.采用溶胶凝胶法和水热法相结合的方式合成了稀土离子掺杂TiO2纳米管，在电镜下可以观察到纳米管是开口、中空管，直径基本一致，在10 nm左右。对该纳米管材料进行了光催化降解甲基橙的研究，实验结果表明，La、Ce掺杂提高了TiO2纳米管的光催化活性。活性的提高可以归功于以下几个有利作用：在紫外可见范围的强烈吸收和光吸收阈值红移、氧空穴的生成、Ti3+存在以及表面吸附能力的增强等。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章 绪 论

第一节 纳米材料概述

1.1.1 纳米材料的特性

1.1.2 纳米材料的制备

1.1.3 纳米材料的不同形态结构

1.1.4 纳米材料在催化领域的应用

第二节 Au/TiO2催化剂及其在CO催化氧化中的应用

1.2.1 Au/TiO2的催化活性

1.2.2 Au/TiO2催化活性的影响因素

1.2.3 Au/TiO2催化剂氧化CO的反应机理

1.2.4 Au/TiO2催化剂的研究情况

第三节 TiO2纳米管及其在光催化中的应用

1.3.1 TiO2纳米管的制备

1.3.2 TiO2纳米管的形成机理

1.3.3 TiO2纳米管的光催化原理

1.3.4 TiO2纳米管的离子修饰

第四节 本文选题意义及研究内容

1.4.1 本文选题意义

1.4.2 本文研究内容

参考文献

第二章 研究方法

第一节 实验试剂

第二节 实验仪器

第三节 样品物化性质的表征

2.3.1 热重-差热分析(TG-DTA)

2.3.2 X-射线衍射(XRD)

2.3.3 透射电子显微镜(TEM)

2.3.4 X-射线光电子能谱(XPS)

2.3.5 紫外-可见吸收光谱(UV-vis)

第四节 样品光催化性能的评价

2.4.1 甲基橙溶液的配制

2.4.2 吸收波长的确定

2.4.3 标准曲线的绘制

2.4.4 催化剂的空白

2.4.5 催化剂催化性能评价

第五节 样品CO催化氧化性能的评价

2.5.1 微反-色谱装置

2.5.2 气相色谱条件

2.5.3 催化剂催化性能评价

第三章 Au@TiO2核-壳结构模型催化剂的合成及催化性能

第一节 Au@TiO2核-壳结构模型催化剂的制备

3.1.1 Au核的制备

3.1.2 Au@TiO2核-壳结构纳米粒子的制备

3.1.3 Au@TiO2核-壳结构纳米材料中杂质的去除

3.1.4 实验路线和反应历程

第二节 Au@TiO2核-壳结构模型催化剂的表征

3.2.1 TEM表征

3.2.2 TG-DTA表征

3.2.3 XRD表征

3.2.4 XPS表征

3.2.5 UV-Vis表征

第三节 Au@TiO2核-壳结构模型催化剂的CO催化氧化性质测试

小结

参考文献

第四章 Au/TiO2掺杂型模型催化剂的合成及催化性能

第一节 Au/TiO2掺杂型模型催化剂的制备

4.1.1 Au/TiO2掺杂型模型催化剂的制备

4.1.2 实验路线和反应历程

第二节 Au/TiO2掺杂型模型催化剂的表征

4.2.1 TEM表征

4.2.2 XRD表征

4.2.3 XPS表征

第三节 Au/TiO2掺杂型模型催化剂的CO催化氧化性质测试

小结

参考文献

第五章 稀土离子掺杂TiO2纳米管的合成及催化性能

第一节 稀土离子掺杂TiO2纳米管的制备

5.1.1 La(Ce)掺杂TiO2纳米粉体的制备

5.1.2 La(Ce)掺杂TiO2纳米管的制备

第二节 稀土离子掺杂TiO2纳米管的表征

5.2.1 TEM表征

5.2.2 XRD表征

5.2.3 XPS表征

5.2.4 UV-vis表征

第三节 稀土离子掺杂TiO2纳米管的光催化性质研究

5.3.1 稀土离子掺杂TiO2纳米管的光催化性质测试

5.3.2 稀土离子掺杂TiO2纳米管的光催化性质原理探讨

小结

参考文献

第六章 全文结论

致谢

作者简介和硕士期间论文成果