降低二次有机碳对大气颗粒物源解析影响的研究

摘要

化学质量平衡(CMB)模型是根据质量平衡原理建立起来的受体模型,广泛应用于大气颗粒物来源解析研究中。在源解析研究中,由于大气颗粒物中的二次有机碳(SOC)不是一次污染源的排放物,而是由挥发性有机物(VOCs)在大气环境中经过光化学氧化反应生成的,因此难以获得SOC源的成分谱,这样造成了纳入CMB模型进行计算的受体中含有SOC组分,而源类中却没有相应的SOC排放源的成分谱,使源与受体的匹配程度降低,导致CMB模型计算结果的不确定性增大,这是一直困扰着CMB模型的可靠性的重要难题。
　　 本论文针对SOC源成分谱难以确定的难题开展研究,提出了采用OC/EC最小比值法来估算受体颗粒物中SOC的浓度,在此基础上,重新构建受体成分谱,使碳组分在受体和源之间更加匹配,建立了修正的CMB模型方程,有效地解决了二次污染物SOC对CMB模型的影响,也为解决二次颗粒物的源解析提供了可借鉴的技术方法。
　　 针对SOC定量困难及目前缺乏碳分析方法的统一标准(尤其是OC、EC的界定)等问题,本研究对同一样品中的碳组分同步采用元素分析(EA)法和热.光碳反射(TOR)法进行测定,结合两类分析方法的原理,对测量结果进行了比较研究,对因分析方法不同造成的SOC定量的不确定性进行了讨论。提出了有可能可以利用TOR法加热过程中得到的OP含量值校正EA法测得的OC浓度的思想。
　　 利用本论文所建立的方法,对开封、无锡和攀枝花三城市的颗粒物进行了来源解析,并与传统的CMB模型结果进行了比较,结果表明,本论文所建立的源解析方法的结果优于传统CMB模型的结果。

目录

文摘

英文文摘

第一章 绪论

第一节 引言

1.1.1 大气颗粒物概述

1.1.2 大气颗粒物中的碳组分

1.1.3 我国火气颗粒物污染现状

第二节 论文研究背景、意义和研究目的

1.2.1 论文研究背景

1.2.2 论文研究意义和目的

1.2.3 研究技术路线

第三节 颗粒物中碳组分研究进展

1.3.1 OC、EC对环境以及人体健康的影响

1.3.2 大气颗粒物中碳组分分析方法研究进展

1.3.3 OC、EC定性定量研究

1.3.4 SOC定量方法研究

1.3.5 对二次有机气溶胶特征和形成机理的研究

第四节 主要研究内容

第二章 实验部分:受体与源样品的采集、分析方法

第一节 天津市PM10、PM2.5滤膜样品的采集与碳组分分析

2.1.1 采样点的设置

2.1.2 采样日期及时间

2.1.3 实验仪器及采样过程中的质控

2.1.4 碳组分分析

第二节 三城市PM10源和受体样品的采集及其成分分析

2.2.1 三城市源样品的采集

2.2.2 三城市环境空气(受体)样品的采集

2.2.3 源与受体样品的组分分析

第三章 元素分析法和TOR法两种碳分析方法比较研究

第一节 研究的意义和实验方法

3.1.1 研究的意义和目的

3.1.2 实验方法介绍

第二节 颗粒物污染水平和分布特征分析

3.2.1 天津市PM10和PM2.5质量浓度和污染水平分析

3.2.2 PM10和PM2.5相关关系分析

第三节 EA法与TOR法测定的碳组分浓度水平对比研究

3.3.1 OC、EC污染水平及在PM10和PM2.5中的分布特征

3.3.2 两种方法测得的碳组分浓度比较与分析

3.3.3 两种方法所得OC/EC值的变化及SOC估算结果的比较

第四节 大气颗粒物碳组分不同分析结果归一化处理

第五节 本章小结

第四章 化学质量平衡(CMB)模型的修正及解析结果的评估

第一节 CMB受体模型介绍

4.1.1 CMB受体模型的发展历程

4.1.2 CMB模型的基本原理

4.1.3 CMB模型的算法

第二节 CMB受体模型的修正

4.2.1 CMB模型修正的原则

4 .2.2 CMB模型方程的修正

第三节 对修正的CMB模型解析结果的评估

4.3.1 不含SOC的源和受体模拟成分谱的构建

4.3.2 模拟受体的二重源解析结果

4.3.3 模拟受体中引入SOC

4.3.4 含有SOC的模拟受体的解析结果

4.3.5 SOC的不确定性对解析结果的影响

第四节 本章小结

第五章 修正的CMB模型应用实例研究

第一节 三城市基本概况

5.1.1 自然环境概况

5.1.2 污染气象条件分析

5.1.3 能源结构

5.1.4 往年环境空气质量和环境空气污染物污染情况

第二节 源成分谱建立与特征分析

5.2.1 源成分谱的建立方法

5.2.2 三城市的源成分谱及组成特征分析

第三节 受体成分谱建立与特征分析

5.3.1 三城市的受体监测浓度时空分布特征

5.3.2 含有SOC的受体成分谱及其化学组成特征分析

5.3.3 三城市二次有机污染水平分析

5.3.4 修正后的受体成分谱

第四节 三城市PM10源解析结果

5.4.1 三城市PM10源解析结果及成因分析

5.4.2 各源类贡献的季节变化规律

第五节 CMB模型修正前后所得解析结果的对比分析

5.5.1 传统的与修正的CMB模型所得源解析结果对比分析

5.5.2 两组结果T-统计值利质量百分比的对比分析

第六节 本章小结

第六章 结论、创新点与不足

第一节 结论

第二节 创新点

第三节 论文的不足之处

参考文献

致谢

个人简历、在学期间发表学术论文与研究成果