TiO2纳米管阵列的改性、表征及应用于旋转光催化转盘工艺的研究

摘要

光催化技术条件温和、不会带来二次污染，在处理难降解废水方面具有广阔的应用前景。二氧化钛性质稳定，性能优良，是一种良好的光催化材料。针对目前催化剂面积小、光催化活性低、无可见光响应、掺杂方法复杂等，本文利用阳极氧化法制备了38cm2的大面积二氧化钛纳米管阵列膜，并通过简单的改变电解液成分成功制备同为38cm2大面积的氮氟共掺杂的二氧化钛纳米管阵列膜。根据各种表征手段FESEM、XRD、EDS，研究了氧化电压、氧化时间以及煅烧温度等反应条件对催化剂形貌结构以及催化活性的影响以及机理，得到TiO2的最优制备条件为45V阳极电压下氧化5h，450℃煅烧3h，其管长约为5.0μm，管径为50nm左右，在XRD中表现为锐钛矿晶型；TiONF的最优制备条件为45V阳极电压下氧化3h，450℃煅烧3h，其管长约为5.0μm，管径为78nm左右，在XRD中也表现为光催化活性优良的锐钛矿晶型。同时利用EDS发现，掺杂后的纳米管有明显的N峰与F峰，其含量分别为5.23at％与3.05at%。并且催化剂在多次使用后依然具有很高的催化活性，其降解效果变化幅度保持在15%以内，证明具有良好的稳定性与重复性。
　　 旋转光催化转盘工艺作为一种新颖、应用前景广阔的水污染控制技术，受到越来越多的重视和研究。
　　 本文介绍了旋转光催化转盘工艺的工艺特点与原理，将本文中制得的二氧化钛催化剂耦合于工艺中进行研究。TiONF与未掺杂的TiO2相比，在紫外光下的光催化性能更优，针对罗丹明B(RhB)污染物，2h后两者的去除效率分别为30.56%以及22.54%。同时针对不同制备条件下的TiONF都进行降解实验，得到在表征结果中最为优良的TiONF同样具有最高的降解活性，可见二氧化钛的形貌结构成分对其光催化活性有直接联系。针对旋转光催化转盘工艺的两个重要工艺参数：待处理污水的初始浓度和转盘转速，本文也做了进一步的研究和原理阐述，发现在较高浓度下(50ppm)，TiONF依然具有很好的降解效果(3h的降解率为38.69%)，可以连续稳定运行9h，污染物残留量仅为22%左右。在浓度20-100pm间，最优降解效果出现在50ppm处，最佳转速为20rpm，转速与污染物初始浓度对反应工艺的传质以及光能吸收有很大的影响。
　　 此外，本文还研究了旋转光催化转盘工艺中所利用的新的光催化氧化体系(TBPC)，它实际上是两种光催化体系(TPC以及BPC)的有效耦合。