石墨烯/聚酰亚胺导热复合材料的制备与性能研究

摘要

为了解决石墨烯填料本征热导率和与聚合物亲和性之间的矛盾，本文采用了高粘度聚酰胺酸与石墨烯在 SpeedMixer中直接高速共混后热亚胺化来制备复合材料。并且针对直接共混法制备复合材料中出现的石墨烯水平取向的问题制备了石墨烯三维网络结构。以预先形成三维导热通路的方式来制备石墨烯和聚酰亚胺的导热复合材料。
　　本文主要对实验中所使用的石墨烯填料以及合成的三维石墨烯进行详细表征，同时对所制备复合材料的导热性能，热稳定性以及其他性能进行调查。
　　在直接共混法中，石墨烯的加入可以显著提高聚酰亚胺的热导率，并且随着石墨烯的含量增多，热导率呈上升趋势。当石墨烯的含量仅为0.1wt％的时候，聚酰亚胺的热扩散系数提高了47.6%。在最高石墨烯填充量11wt%的时候，聚酰亚胺的热导率由0.254W/mK提高到了1.002W/mK，相对于纯聚酰亚胺有着接近3倍的提升；
　　聚酰亚胺的热稳定性随着石墨烯的加入呈先上升，后下降趋势。当石墨烯的含量为4 wt%的时候，材料的百分之十热分解温度（ Td-10 wt%）提高了6.9℃。但是在11 wt%填料浓度下，Td-10wt%由纯聚酰亚胺542.1℃下降到了539.5℃。聚酰亚胺的弹性模量随着石墨烯含量的加入稳步上升，当石墨烯含量达到11 wt%的时候，弹性模量相对于纯聚酰亚胺提高了一倍。拉伸强度和断裂百分比都是随着石墨烯的加入先上升后下降。石墨烯的含量达到0.5 wt%的时候，拉伸强度达到了98.5 MPa，相对于纯聚酰亚胺提高了5.8%。0.1 wt%填料含量使得聚酰亚胺的断裂百分比达到了28.9%，相对于纯聚酰亚胺有着显著的提高。
　　在以预先形成三维导热通路而制备出石墨烯三维结构（3DSG），并且以聚酰亚胺填充三维网络的空隙而形成石墨烯/聚酰亚胺导热复合材料的方法中。3DSG的存在可以显著提高聚酰亚胺的热导率，并且随着3DSG含量的增加，热导率呈上升趋势。当3DSG的填充量11wt%的时候，聚酰亚胺的热导率由0.254W/mK提高到了2.63 W/mK，相对于纯聚酰亚胺有着接近十倍的提高。3DSG这种一维-二维杂合填料对聚酰亚胺热导率的增长有着显著的协同作用，明显高于相同填充含量的单一填料。并且与用直接共混相同比例的一维碳化硅纳米线和二维石墨烯片的方法制备的复合材料相比，热导率有182%的提高。聚酰亚胺的热稳定性随着3DSG的加入呈上升趋势。当填料含量为11 wt%的时候，材料百分之五热分解温度（Td-5wt%）相对纯聚酰亚胺提高了15.9℃。

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1 绪论

1.1 石墨烯简介

1.2 聚酰亚胺简介

1.3 国内外研究现状

1.4 选题目的及意义

1.5 研究思路及内容

1.6 本文创新点

2 GSs/PI复合材料的制备与性能研究

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 本章小结

3 3DSG/PI复合材料的制备与性能研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4 本章小结

结论

展望

致谢

参考文献

攻读学位期间发表的学术论文及研究成果