水溶性有机物的电子转移能力及其对微生物异化铁还原影响的研究

摘要

水溶性有机物(dissolved organic matter，DOM)是陆地和水生环境中最为活跃的有机物组分，控制着许多物理、化学和生物过程。DOM中有机酸可作为络合剂，加速有毒重金属的迁移，从而影响金属在环境中的固定和物种形成以及他们的移动性、毒性和生物利用率。另外，DOM在碳、氮和磷的生物地球化学循环、成土作用及污染物的迁移过程中起着很重要的作用。但到目前为止，只有大约25％DOM可以表征，限制了我们对其深入地了解。因此，对DOM特性的研究很有必要。最近研究表明，DOM具有氧化还原属性，主要是醌类物质在起作用，其可以接受或供给电子。DOM这种转移电子的作用可能潜在地促进自然环境中微生物异化铁还原的速率。异化铁还原是指微生物以胞外不溶性铁氧化物为末端电子受体，通过氧化电子供体耦联Fe(Ⅲ)还原，在这个过程中微生物可以吸收能量支持生长，或者不吸收能量。异化铁还原不但对铁的分布产生影响，而且对其他的痕量元素和营养物质的分布及有机物的降解起着重要的作用。因此，在DOM存在下，对微生物异化铁还原的情况进行研究，检验其是否具有促进铁还原的作用，具有很重要的实际意义。 本论文通过紫外—可见光谱、循环伏安扫描和红外光谱等测试了DOM的相关性质，还以腐败希瓦氏菌(Shewanella putrefaciens)200、中国希瓦氏菌(Shewanella cinica)D14T和嗜水气单胞菌(Aeromonas hydrophila)HS01为电子转移驱动力，研究了DOM的电子转移能力，探索了DOM作为电子穿梭体的特性，以及DOM对微生物异化铁还原的影响。主要研究结论如下： 1．紫外—可见光谱扫描表明，污泥DOM、堆肥DOM与腐殖酸(HA)的吸收峰特征在整体上是相似的，只是吸收峰强度有所不同，说明污泥DOM和堆肥DOM中含有一定量的腐殖酸HA，其是DOM的重要组成成分。来源于土壤的DOM紫外—可见光谱与HA差异较大，说明来源于土壤的DOM中HA的含量相对较少。通过水相、有机相以及水相与有机混合相为溶剂的循环伏安扫描，结果表明AQDS、HA、污泥DOM、堆肥DOM都存在氧化还原性。来源于污泥、堆肥、表土、深土的四种DOM红外光谱的吸收峰特征存在很大的相似之处，说明它们含有相同的官能团；吸收峰的强度有所差异，表示其含有官能团的量不一样。 2．在不同浓度电子供体下，以FeCl3和柠檬酸铁Fe(citrate)作为电子受体，比较了菌D14T、SP200和HS01作为电子驱动力，测定DOM的电子供给量(EDC)。结果表明，EDCFeCl3的大小顺序为：SP200＜D14T＜HS01，EDC Fe(citrate)的大小顺序为：SP200≈D14T＜HS01。还研究了以菌D14T为电子转移驱动力，污泥DOM多次氧化还原循环实验，结果表明污泥DOM在3次还原—氧化循环后电子供给量(EDC)可稳定维持在150～250μmol·g-1；循环伏安扫描表明，不同来源的DOM都存在氧化还原性，以污泥DOM测试的结果最理想，其存在明显的两对氧化还原峰，即阳极发生两次氧化(失电子)，阴极发生两次还原(得电子)，与AQDS的扫描情况相同；D14T菌还原水铁矿的实验中加入污泥DOM，水铁矿的还原速率加快；这些结果表明DOM具有电子穿梭体的特性。 3．在微生物还原难溶性铁氧化物(水铁矿)的实验中，加入DOM铁还原速率得到了提高。当电子供体浓度一定时，铁还原量与DOM浓度成一定正相关；当DOM浓度一定时，铁还原量与电子供体浓度成正相关；在以AQDS和HA作为水溶性有机物模型物的实验中也得到了类似的结果，说明DOM的存在可以促进微生物异化铁还原。

目录

文摘

英文文摘

声明

第1章文献综述

1.1水溶性有机物的基本性状

1.1.1DOM的来源及含量

1.1.2 DOM的组成及性质

1.1.3 DOM的分类

1.2水溶性有机物的环境行为

1.2.1 DOM对营养元素迁移的影响

1.2.2 DOM对重金属在土壤中迁移性的影响

1.2.3 DOM对农药在土壤中分布的影响

1.3 DOM的研究热点——电子转移能力(氧化还原性)

1.4异化铁还原

1.4.1异化铁还原的定义

1.4.2异化Fe(Ⅲ)还原菌的多样性

1.4.3异化Fe(Ⅲ)还原机制

1.4.4异化铁还原的环境意义

1.5研究目的及意义

第2章水溶性有机物性质的研究

2.1材料与方法

2.1.1主要试剂和仪器

2.1.2 DOM的提取

2.1.3 DOM的紫外-可见光谱测定

2.1.4 DOM的循环伏安测定

2.1.5 DOM的红外光谱测定

2.2结果与分析

2.2.1 DOM的紫外-可见光谱特征

2.2.2循环伏安法测定DOM的电化学性质

2.2.3 DOM傅里叶红外光谱特征

2.3本章小结

第3章水溶性有机物电子转移能力的研究

3.1材料与方法

3.1.1主要试剂和仪器

3.1.2菌株和培养基

3.1.3污泥DOM的提取

3.1.4污泥DOM电子供给量的测定

3.1.5 DOM多次电子转移能力的测定

3.2结果与分析

3.2.1污泥DOM的电子供给量

3.2.2电子供体浓度及电子受体种类对DOM电子供给量测定的影响

3.2.3 DOM经历多次电子转移的能力

3.2.4检验DOM的电子转移能力

3.3本章小结

第4章水溶性有机物对微生物异化铁还原的影响

4.1材料与方法

4.1.1主要试剂和仪器

4.1.2菌株和培养基

4.1.3 DOM的提取

4.1.4试验方法

4.2结果与分析

4.2.1 DOM浓度对微生物还原水铁矿的影响

4.2.2电子供体浓度对微生物还原水铁矿的影响

4.2.4水铁矿还原产物的测定及其环境意义

4.3本章小结

第5章结论及展望

5.1本文主要结论

5.2创新之处

5.3研究展望

参考文献

硕士期间参与课题及发表论文

致谢