Gd/Nd-Mn-Si合金相平衡、化合物磁性能以及La-Mn体系热力学计算

摘要

过渡族金属元素Mn与稀土、Ge、Si、Sn等元素形成的化合物表现出丰富的磁学性质。这是由于化合物独特的晶体结构、3d和4f电子轨道上的相互作用以及Mn原子间距对Mn磁矩和Mn次晶格状态的影响所导致的。稀土RE-Mn合金相图对研究该体系化合物的晶体结构和磁性能具有很好的指导作用。因此，本文从合金相平衡角度，通过实验测定和相图计算对Gd-Mn-Si三元系的相平衡关系和相关化合物以及La-Mn二元体系进行了以下研究： （1）采用电弧熔炼炉制备了Gd-Mn-Si三元系不同成分的合金，利用X射线粉末衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）和能谱分析技术（EDS），测定了Gd-Mn-Si三元系在873 K的相平衡关系。实验结果表明：在873 K下，Gd-Mn-Si合金体系存在GdMnSi和GdMn2Si2两个三元化合物，已确定的等温截面由18个单相区、31个两相区和12个三相区组成。 （2）采用真空电弧炉和高温退火炉制备了NdMn2(Ge1-xSix)2(0≤x≤0.3)合金化合物。X射线衍射结果分析表明：NdMn2(Ge1-xSix)2化合物具有ThCr2Si2型晶体结构（空间群为 I4/mmm）。采用综合物性测量系统（PPMS）和热分析（DTA）测量获得了NdMn2(Ge1-xSix)2化合物的磁转变温度和磁熵变（M?S）。实验结果显示：随着 Si含量的增加，铁磁转变温度Tcinter(Mn)从338 K降至325 K，自旋重取向温度Tsr(Mn)从216 K降至130 K；合金在Tcinter(Mn)附近表现为二级相变；当外加磁场变化为0~5T时，化合物最大磁熵变（max?S）从x=0，?SM~2.48J/Kg K降至x=0.3，?SM~1.94 J/Kg K，而化合物相对制冷能力（RCP）从x=0，RCP~127.8 J/Kg降至x=0.3，RCP~98.9 J/Kg。 （3）采用电弧熔炼炉制备了 La-Mn二元系不同成分的合金，利用热分析方法（DTA）测定了合金的液相线温度以及零变量反应温度。其中，Mn72La28合金的XRD和 SEM分析结果表明，该体系内不存在液相分离。采用相图计算（CALPHAD）方法，结合本文实测数据和文献中报道的相关实验和热力学信息，优化计算了 La-Mn二元体系，获得一系列合理自洽的热力学参数，建立了 La-Mn二元体系热力学数据库。

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第一章 文献综述

§1.1 稀土磁性材料

§1.2 稀土磁制冷材料

§1.3 稀土RE-Mn体系相关化合物的磁性能

§1.4 相图实验测定与热力学计算

§1.5 稀土Gd-Mn-Si体系的相平衡关系

§1.6研究内容和意义

第二章 实验方法和样品制备介绍

§2.1 样品制备

§2.2 样品测试

§2.3 实验过程

第三章 Gd-Mn-Si三元体系873 K相平衡关系的实验测定

§3.1 引言

§3.2 实验

§3.3 结果与讨论

§3.4 小结

第四章 NdMn2(Ge1-xSix)2(0≤x≤0.3)化合物的磁热性能研究

§4.1 引言

§4.2 实验

§4.3 NdMn2(Ge1-xSix)2化合物的物相分析及磁热性能研究

§4.4 小结

第五章 La-Mn二元系的实验测定与热力学计算

§5.1 引言

§5.2 文献数据

§5.3 热力学模型

§5.4 实验

§5.5 实验结果与分析

§5.6 计算结果与讨论

§5.7 小结

第六章 总结

参考文献

致谢

硕士阶段发表的论文及研究成果