桶装核废物层析γ扫描透射和发射重建技术研究

摘要

核燃料生产、核设施退役和乏燃料处置等各个环节都会产生含铀(U)、钚(Pu)、裂变核素及活化产物的放射性废物。处置这些核废物之前，必须先对核废物含有的核素进行定性和定量检测，然后进行分类处置和回收。破坏性分析(Destructive Assay, DA)难度大、成本高。更重要的是，对于高放废物而言，DA是无法对其进行检测分析的。最为理想的分析技术是无损分析(Non-Destructive Assay, NDA)技术。NDA技术能够在保证样品的物理、化学形态不发生变化的情况下，准确分析出样品中所含的放射性核素种类及其含量，且成本低、分析快、不产生任何检测废物。
　　层析γ扫描（Tomographic Gamma Scanner, TGS）技术是目前国际上公认的专门针对中、高密度非均匀介质分布的核废物进行NDA测量分析的首选技术。它借鉴了电子计算机断层扫描（Computed Scanning，CT）成像技术和γ能谱测量技术，它利用了γ射线透射扫描重建出样品的衰减系数矩阵，解决了γ射线发射扫描过程中由于样品介质分布不均匀而引起的衰减校正不准确的问题，从而大大提高了非均匀样品中放射性含量分析的准确性。二十世纪八十年代后期，应美国能源部的要求，美国投入了大量的人力、物力和财力，开始了TGS技术的探索、研究和开发。随后，瑞士及阿根廷等其他国家相继跟上。到目前为止，美国的TGS技术已经相当成熟，完全能够满足核废物的分析检测需求，并实现了商业化生产。但是，TGS技术是一项涉及多学科的综合性高新技术，国外对TGS技术的研究从未停止，仍旧在不断完善和优化TGS技术，主要涉及:进一步缩短检测时间、完善连续扫描方式及总不确定度分析等方面;同时，国外（主要是美国）正在不断探索TGS装置的多功能和小型化研究。国内对TGS技术的探索起步较晚，研究成果较少也不够深入，到目前为止，也只是停留在初步研究阶段。
　　根据我国核保障和核废物管理处置的需要，本文在深入调研并汲取国内外前人的研究工作基础上，依托国家自然科学基金“桶装非均匀核废物中铀钚无损定量分析关键技术研究（编号:41274109）”项目，围绕TGS技术的透射重建技术和发射重建技术，利用本研究室自主研制的TGS测量装置，运用蒙特卡罗模拟和实验两种手段分别对TGS重建技术的探测效率刻度、径迹长度计算和重建算法三个关键问题进行了研究。
　　本文的主要研究内容及成果如下:
　　(1) TGS装置的蒙特卡罗模拟
　　运用蒙特卡罗（Monte Carlo，MC）方法建立了TGS装置模型，包括放射源、废物桶、准直器和HPGe探测器。采用模拟计算探测效率逐步逼近实测探测效率逐步调整的方法来确定死层(Dead Layer, DL)厚度和冷指直径，最后确定本工作采用的HPGe探测器模型的DL厚度和冷指半径分别为2.2mm和4.05mm，此时模拟探测效率和实验探测效率的相对偏差小于4％，在实验误差范围内符合。
　　(2) MC效率刻度研究
　　TGS技术自身的结构和扫描方式决定了用实验方法和解析计算法来刻度TGS技术的探测效率是不可取的。本工作运用MC模拟方法对TGS的探测效率进行了刻度研究。研究结果为，TGS探测效率的模拟刻度值与实验刻度值的相对偏差小于5％，在实验误差范围内符合。
　　(3)径迹长度计算研究
　　TGS透射重建技术和发射重建技术都要计算射线穿过体素的径迹长度。本工作提出了基于面通量的径迹度长蒙特卡罗模拟计算方法来计算射线穿过体素的径迹长度。研究结果为，根据本工作提出的径迹计算方法重建出的线衰减系数与参考值的相对偏差小于4％。同时，与“点-点”模型和“平均值”模型相比，本工作提出的径迹计算方法效果更好。
　　(4)基于OSEM迭代的透射重建
　　本工作从模拟和实验两个角度，分别运用有序子集期望最大(Ordered SubsetsExpectation Maximum，OSEM)迭代法进行了透射测量的线衰减系数u值重建研究。模拟重建的u值与参考u值的相对偏差小于4％。实验重建的u值与参考u值的相对偏差约为6％。
　　(5)基于OSEM迭代的发射重建
　　为加快TGS发射重建的速度，本工作运用“分割法”和“预算法”思想对发射测量数据进行了处理。同时，从模拟和实验两个角度，分别运用OSEM迭代法进行了放射性活度A的重建研究。模拟计算的A值与参考A值的相对偏差为5.36％。实验重建的A值与参考A值的相对偏差约为12.58％。
　　本研究工作针对TGS技术的透射重建技术和发射重建技术开展了模拟和实验研究，在技术和算法上具有一定的创新，最终研究成果初步解决了TGS重建技术的效率刻度、径迹长度计算和重建算法三个技术难点，但是在研究工作过程中也深刻的认识到，本研究工作开展的实验工作还不够，对TGS技术的研究还不够全面，对TGS技术测量分析精度的影响因素还未全面考虑，还需要大量的研究工作。本研究工作为TGS技术的全面深入研究奠定了基础，具有一定的参考价值。

目录

声明

摘要

第1章 引言

1．1 TGS技术的研究意义和目的

1．2 TGS技术的国内外研究动态

1．2．1 国外TGS技术研究

1．2．2 国外TGS技术的应用

1．2．3 国内TGS技术的研究

1．3 课题来源和主要内容

第2章 TGS技术基础

2．1 γ能谱分析基础

2．1．1 γ射线的发射

2．1．2 γ射线与物质的相互作用

2．1．3 γ射线的衰减规律

2．1．4 γ能谱

2．1．5 能量刻度

2．2 层析重建

2．3 TGS系统结构和测量方式

2．3．1 TGS系统结构

2．3．2 TGS测量系统的扫描方式

2．4 TGS技术的测量方程

2．4．1 TGS透射方程

2．4．2 TGS发射方程

第3章 探测效率的MC刻度

3．1 探测效率的物理意义

3．2 探测效率刻度方法

3．2．1 实验刻度方法

3．2．2 解析计算法

3．2．3 蒙特卡罗模拟刻度

3．2．4 三种方法的比较

3．3 MCNP简介

3．4 HPGe探测器的MCNP精确建模

3．5 MC效率刻度

3．5．1 效率刻度模型及扫描运动方式

3．5．2 效率矩阵元的独立性分析

3．6 探测效率的MC刻度

3．6．1 计算方法

3．6．2 结构模型及模拟刻度模式

3．6．3 模拟计算结果

3．6．4 实验验证

第4章 TGS透射测量线衰减系数重建

4．1 径迹矩阵的计算

4．1．1 TGS技术径迹计算方法讨论

4．1．2 基于面通量的径迹长度蒙特卡罗模拟计算

4．1．3 计算结果

4．2 线衰减系数的OSEM迭代重建

4．2．1 OSEM迭代算法

4．2．2 重建结果

4．3 实验验证

4．3．1 实验方案

4．3．2 实验结果

第5章 基于OSEM迭代的发射重建研究

5．1 效率函数的MC模拟计算

5．1．1 计算模型

5．1．2 模拟方案

5．2 发射衰减校正模型

5．3 发射重建模拟研究

5．4 TGS发射重建实验研究

5．4．1 实验设计

5．4．2 数据处理和实验结果

结论

致谢

参考文献

攻读学位期间的学术成果

附录