核废物桶层析γ扫描关键技术研究

摘要

我国核工业发展几十年中，各试验基地积累了大量核废物;国家对核电项目的重启，促进了整个核工业链的发展，随之而来的核废物也将急剧增加。随着核废物的积累，其已成为阻碍核工业发展和威胁我国国家安全的一大隐患。受到历史和技术条件的限制，大量的核废物成分标签遗失或破损，其中核素种类、含量、分布等关键信息缺失，为了安全、有效的对核废物进行处置和处理，必须先对核废物含有的核素进行定性和定量检测，再进行分类处置。化学破坏法分析很难取得有代表性的样品，统计准确度极低，无损分析(Non-Destructive Assay，NDA)技术（有源、无源中子分析，有源、无源γ射线分析和量热分析法）能够在样品化学形态和物理性质不发生改变的情况下准确分析样品中的放射性核素种类、含量，被认为是目前核废物最为理想的分析技术。作为一种通过γ射线测量对样品进行定性、定量分析的NDA方法，层析γ扫描(Tomographic Gamma Scanner，TGS)技术利用γ射线透射扫描重建出样品的线衰减系数矩阵，解决了γ射线发射扫描过程中由于样品介质分布不均匀而引起的衰减校正不准确的问题，大幅提高了非均匀样品中核素含量分析的准确度。
　　国外从上世纪80年代末提出TGS技术，发展至今基本成熟，研制出多种型号的TGS系统，并成功应用于超铀、非均匀样品中放射性核素含量的精确分析。我国起步较晚加上国外的技术垄断，至今尚未研制出一套具有自主知识产权的TGS系统，该技术的发展远远无法满足实际工程需求，成为现今亟需解决的关键技术难题。
　　本文根据国家杰出青年科学基金“核地球物理勘探技术仪器开发及应用研究（编号:41025015）”和国家自然科学基金“桶装非均匀核废物中铀钚无损定量分析关键技术研究（编号:41274109）”的研究需求，在深入研究前人工作的基础上，以TGS系统透射图像重建和发射图像重建为研究核心，研制完成了一套废物桶层析γ扫描硬件系统，并在准直器设计、数据预处理、几何系数矩阵（系统矩阵）构建、无源效率刻度、透射和发射图像重建等方面开展新算法和新方法研究。主要研究成果和结论如下:
　　(1)TGS系统总体设计
　　根据TGS系统的测量原理，讨论了透射源和探测系统的选择原则，成功研制了包括:屏蔽和准直器，放射源垂直升降，废物桶（样品）水平移动和旋转，探测器垂直升降，探测器水平移动平台等模块的TGS机械系统;开发了基于伺服电机和PLC控制的TGS机械控制系统，实现了γ射线扫描测量自动化控制。
　　(2)TGS系统准直器的蒙特卡罗优化设计
　　利用蒙特卡罗模拟与实验相结合的方法，通过探测器死层和冷指修正，建立了TGS探测器模型，并对TGS系统的放射源准直器、探测器准直器优化设计。获得放射源准直器最优参数:外径为25.04cm的圆柱型，准直孔直径为1.04cm，孔深为12cm;探测器准直器最优参数:准直孔直径为3.1cm，深度为18.6cm，截面几何形状为旋转30°后的直径3.1cm圆形外切的正六边形为最佳截面。
　　(3)实验测量及数据预处理
　　首先对自主开发的TGS测量系统进行调试，包括能量刻度、稳定性测试、放射源源强校正等。然后利用平移不变小波变换对原始测量的γ能谱进行光滑，提高了原始数据的优质因子，降低了γ能谱数据的统计涨落。采用理论计算与实验相结合计算γ射线全能峰高斯标准差，并建立了简化、通用的HPGe探测器响应函数模型，并成功应用于探测效率分别为30％、50％、70％的HPGe探测器。最后设计并完成了TGS衰减系数测量、透射扫描测量、效率刻度等测量实验。
　　(4)废物桶透射图像重建模型研究
　　分别采用代数迭代（Algebraic reconstruction technique ART）、Richardson迭代和EM(Expectation Maximizaxtion EM)迭代三种算法对3×3模型进行图像重建，结果表明在采用相同系统矩阵时，EM算法的重建结果明显优于其他两种迭代算法，本文选择最优的EM算法作为透射图像重建算法。
　　文中创新地提出了以体素中心法构建透射图像重建系统矩阵模型。通过调节样品模型中体素的材料和几何分布，研究了系统矩阵的计算方法对重建结果的影响。研究结果表明:在体素密度较低、排布较为分散时，平均径迹法重建效果最优;当体素中含有线衰减系数较大的体素时，体素中心法对线衰减系数较大的体素重建效果最优;“点-点”模型随体素分布和材料的变化不明显。最后利用实际测量实验数据，调节适当的松弛因子建立了基于EM迭代算法的废物桶透射图像重建模型。
　　(5)放射源发射图像重建模型研究
　　利用蒙特卡罗方法和实验测量对核废物桶γ射线发射测量进行了虚拟刻度;通过121.78keV、244.69keV等多能量γ射线衰减系数拟合的方法对透射图像重建的线衰减系数进行校正，得到发射测量γ射线能量的衰减系数;建立了体素中心法γ射线发射测量的线衰减系数修正系统矩阵模型;创建了基于有序子集期望值最大化(Order Subset Expectation Maximizaxtion OSEM)重建算法的发射图像重建模型，最后利用3×3×3模型分别对有、无衰减物质时进行重建。当模型有衰减物质时，其重建相对误差为10.6％-18.4％，无衰减物质时，单点源、多点源其重建相对误差为0-2.2％，绝大部分低于0.5％。利用放射源发射多能量γ射线，建立了“金属小球”模型，对重建后的放射源活度进行自吸收修正，大幅提高了重建的准确度。
　　本文的创新点主要如下:
　　(1)利用蒙特卡罗方法设计了适用于废物桶检测的TGS系统放射源准直器与探测器准直器结构。
　　(2)利用平移不变小波变换对TGS测量数据平滑，并构建了简化、通用的HPGe探测器响应函数模型，讨论了相关参数与能量的函数关系。
　　(3)建立了体素中心法计算TGS系统透射测量系统模型和放射源发射测量的线衰减系数修正系统矩阵模型，并建立了基于EM迭代算法的透射图像重建模型和基于发射扫描分层为子集划分原则的OSEM算法发射图像重建模型。

目录

声明

摘要

第1章 引言

1．1 废物桶层析γ扫描研究意义

1．2 国内外研究现状

1．3 课题来源和主要研究内容

1．4 主要研究成果和创新点

1．4．1 主要研究成果

1．4．2 创新点

第2章 基本原理

2．1 预备知识

2．1．1 γ射线的衰减规律

2．1．2 层析图像重建

2．2 TGS基本原理

2．2．1 基本原理

2．2．2 扫描方式

第3章 TGS系统总体设计

3．1 透射源选择

3．2 探测模块

3．3 机械及控制模块设计

第4章 TGS系统准直器的蒙特卡罗优化设计

4．1 蒙特卡罗方法

4．2 HPGe探测器建模

4．3 透射测量准直器的设计

4．3．1 放射源直器

4．3．2 探测器准直器

4．4 发射测量准直器的设计

4．4．1 准直器的点扩散函数

4．4．2 准直器的灵敏度

4．4．3 准直器的空间分辨率

4．4．4 准直孔截面几何

4．5 小结

第5章 实验测量及数据预处理

5．1 TGS系统测量准备

5．2 透射源源强校正

5．3 γ射线能谱数据预处理

5．3．1 γ射线能谱的平移不变小波平滑

5．3．2 HPGe探测器响应函数

5．4 实验测量

5．4．1 参考衰减系数测定

5．4．2 6×6模型透射测量

5．4．3 60Co效率刻度测量

第6章 TGS透射图像重建模型研究

6．1 TGS透射测量图像重建特点

6．2 迭代图像重建算法

6．2．1 图像重建离散模型的建立

6．2．2 代数迭代图像重建算法

6．2．3 Richardson迭代图像重建算法

6．2．4 EM迭代图像重建算法

6．2．5 OSEM重建算法

6．3 系统矩阵模型研究

6．4 透射图像重建

6．4．1 透射图像重建算法评价

6．4．2 透射系统矩阵评价

6．4．3 实验测量透射图像重建

6．5 小结

第7章 TGS发射图像重建模型研究

7．1 TGS探测效率的蒙特卡罗刻度

7．1．1 蒙特卡罗探测效率刻度的意义

7．1．2 探测效率刻度模型

7．1．3 效率刻度矩阵的计算

7．2 多能量γ射线线衰减系数校正

7．2．1 多能量γ射线衰减系数的蒙特卡罗模拟

7．2．2 多能量γ射线线衰减系数的实验测量

7．3 发射衰减校正模型

7．4 TGS发射图像重建

7．5 放射源自吸收校正模型

7．6 小结

结论

致谢

参考文献

攻读学位期间取得学术成果