铂原子簇阳离子与氨分子化学吸附的密度泛函理论研究

摘要

目前理论化学在化学研究中已经占有越来越重要的地位，密度泛函理论方法(DFT)由于计算量适中、计算精度较高，已成为计算化学领域中最重要的理论方法之一。金属团簇尺寸在原子和宏观体系之间，比表面积大，具有特殊的催化活性。金属团簇特别是金属团簇和小分子的相互作用成为实验和理论研究的重要对象。由于实验中很难确定金属团簇和小分子结合的方式和作用的机理，因此理论研究对理解它们互相的作用，预测可能的催化反应有着积极的意义。 本文主要用密度泛函理论方法研究NH3在Pt团簇上的吸附性质及其反应机理。在第一、第二章分别介绍了研究体系(铂原子簇)和研究方法DFT的基本情况。在第三章中，对不同的计算方法进行了比较和选择。第四章利用DFT方法，计算了NH3与Pt+，Pt2+的反应势能面，探求了反应机理。在第五章研究了NH3分子在Pt原子簇阳离子(n=1-7)上的吸附情况，进一步深化理论工作。 本论文系统地研究了NH3在Pt原子簇上的吸附和反应情况，为铂原子簇催化氨气提供了理论上的依据。