钛酸锶薄膜的相变与光学性质研究

摘要

本文的主要内容为钛酸锶（SrTiO3）铁电薄膜的相变与光学性质。SrTiO3在动态随机存储器、超导体和微纳米电子学领域有很好的应用前景，故其相变和光学性质研究显得非常重要。 首先，概述铁电薄膜相变的宏观和微观理论，重点介绍“软模理论”。然后介绍了显微Raman光谱、光致发光光谱（PL）、椭圆偏振光谱和原子力显微镜（AFM）等实验的基本原理及测量仪器。将用到以下实验仪器：显微Raman/PL光谱仪（Jobin Yvon LabRam HR 800UV）、变角度变波长椭圆偏振仪（W-VASE with AutoRetarderTM型）和扫描探针显微镜（Nanoscope E）。 其次，对SrTiO3薄膜的光学性质研究现状作一个综述，总结了最近关于SrTiO3的铁电相变与晶格振动的关系、铁电-顺电相变温度（TC）的调节、退火过程及图像和光致发光起因等的研究。针对目前的研究现状，把本文工作重点集中在以下几个信息还比较缺乏的方面：退火温度（TA）对TC的影响，在氧气中高温恒压退火时样品中间层和表面的情况，以及PL带边辐射（NBE）的物理起因等。 然后，详细研究了SrTiO3超薄膜的TC随TA变化的规律，并分析其可能原因。样品用分子束外延方法生长在硅衬底上，并在恒定的氧气压强、不同的退火温度下完成退火。通过紫外Raman光谱仪，观察其从83K到室温范围内某一声子峰（该峰可用来表征铁电相的存在）的峰强、峰位变化行为，从而发现TC随着TA升高而升高的规律。考虑中间层在退火过程中的结构组分变化，计算得出TC随着热压应变的增大而线性增大的结论。该工作表明通过应变来调节SrTiO3达到其在室温下处于铁电状态，不仅可以采用新衬底（如DyScO3），也可以采取可控的快速退火来具体实现。这项工作为方便地调整SrTiO3薄膜的相变温度提供了实验基础，对于SrTiO3材料的器件设计是必要的。 最后，通过分析不同TA对PL峰强度的影响，探讨SrTiO3铁电薄膜发光机制问题。我们着重研究样品PL光谱中3.2eV附近的NBE蓝光辐射随外界温度变化和随TA变化的行为特征，证明提高表面粗糙度有助于增大NBE蓝光辐射。表面粗糙度可由椭圆偏振实验拟合得到，也可由AFM实验观察得到，我们发现：表面粗糙度、氧空位与NBE峰强呈正相关关系，其基本原理是缺陷引起的电子-空穴对复合（或自陷激子模型）。我们还发现，NBE强度随薄膜热应变的增大而增大，说明热应变与光致发光可能存在一定联系。这项工作为进一步探究PL发光起因提供了实验依据。 以上研究部分得到了国家自然科学基金重点项目（10734020）以及教育部“长江学者与创新团队”计划创新团队项目（IRT0524）的资助。