整形激光下原子分子动力学过程相干控制的研究

摘要

基于飞秒激光脉冲整形的量子相干控制技术为研究光与物质非线性相互作用提供了一种非常有效的控制手段，被广泛应用在物理、化学和生物领域。本文利用基于飞秒激光脉冲整形的量子相干控制技术研究了非共振双光子跃迁、单光子荧光、相干反斯托克斯拉曼散射、共振调停多光子吸收以及共振增强多光子电离光电子能谱的相干控制，其中主要内容包括：
　　 (1)回顾了量子相干控制思想的提出和建立，以及脉冲整形技术的物理基础和类型。
　　 (2)我们从实验和理论两方面研究了分子体系中非共振双光子跃迁的相干控制。通过对飞秒激光脉冲进行π相位扫描和余弦相位调制，我们发现分子体系中非共振双光子跃迁几率可以被削减但不能完全消除，这是起因于分子体系较宽的吸收谱和复杂的能级结构。为此，我们研究了分子吸收谱的谱宽和形状对非共振双光子跃迁相干控制的影响；当分子吸收谱的谱宽小于激光光谱宽度的两倍时，通过π相位扫描控制双光子跃迁会出现一个相干峰及分布在其两侧的两个相干谷的相干特征；吸收谱的宽度决定了相干峰和相干谷的强度，而吸收谱的形状决定了两个相干谷的对称性。此外，通过对飞秒激光脉冲进行相位跳跃的调制，我们实现了非共振双光子荧光的相干增强，并证实这是由于激发态上振动波包的相干相长干涉引起的。
　　 (3)利用偏振调制和相位调制的整形方法，我们分别在IR125和IR144溶液中实现了单光子荧光的相干增强；并从理论和实验两方面证实，这种单光子荧光的相干增强是由于较高能级的非共振双光子吸收引起的。
　　 (4)对探测光进行光谱裁减并对泵浦光进行单向或双向的π相位扫描，我们能够把单一量子体系中相邻拉曼能级的CARS信号从其难以分辨的CARS光谱中区分出来，并对其进行选择性的激发和抑制。此外，我们的理论模拟结果和实验结果显示，对泵浦光和探测光同时进行π相位扫描，能够将混合物中某一物质CARS信号增强的同时抑制另一物质的CARS信号，与单纯只对探测光进行调制相比，这一方法极大的提高了混合物中飞秒CARS信号的选择性。
　　 (5)我们从理论上研究了共振调停(2+2)四光子吸收过程的相干增强控制。对激光光谱进行π相位扫描，共振调停(2+2)四光子吸收过程的跃迁几率能够被明显增强。我们还分析了这两个非共振双光子跃迁之间失谐量、激光光谱宽度以及激光光谱中心频率对共振调停(2+2)四光子吸收的影响。
　　 (6)通过理论模拟，我们研究了原子体系中(2+1)共振增强多光子电离光电子能谱(REMPI)的相干相位控制。通过对激光光谱相位进行整形，我们能够对光电子能量、光电子谱的宽度以及特定动能的光电子的强度进行调制。此外，对于复杂量子体系，我们可以获得高分辨率的光电子能谱和激发态的精细能级结构。