沙尘气溶胶自北向南长途传输过程中化学特征的演化及其与污染气溶胶的混合机理

摘要

随着现代工业化的加剧及地表植被的破坏、生态环境的恶化,广大中国北/西北部乃至中亚沙漠戈壁干旱地区每年春季由于冷锋过境导致的强烈大气气流运动而使得表层沙土发生大范围的搬迁,进而向下游中长距离输送形成不同强度的沙尘天气,对沙尘源区及沿途的大气环境质量、生态健康甚至全球气候变化带来不同程度的影响,已成为近年国内外不同大气环境研究领域关注的焦点。
　　 本文通过2007年春季对分布在中国华北内蒙古多伦(DL)、北京(BJ)、山东半岛泰山(MT)、直到东南长三角地区的上海(SH)四采样点采集的气溶胶样品的分析,研究了沙尘球溶胶自蒙古戈壁到中国东南地区长途传输过程中的化学组分特征、来源及混合机制,对沙尘颗粒污染的环境和气候意义进行了评估,并对沙尘长途传输期间沿途采取的空气环境质量保护措施和政策提出了建议。具体研究结果如下:
　　 利用4个地面站点(多伦DL,北京BJ,泰山MT,上海SH)组成的沙尘气溶胶采样网络监测了2007年春季中国典型沙尘事件及沙尘气溶胶穿越中国南北的中长距离传输。沙尘天气(DS)期间,各站点沙尘气溶胶浓度均有峰值,TSP和PM2.5颗粒较非沙尘天气(ND)时分别增加了1.86-12.13和0.97-13.03倍。通过对比分析后向/前向气团运动轨迹和特征示踪元素比值Ca/Al发现了此次沙尘的长距离传输源自蒙古戈壁,途经华北/东北、绕道东海,部分最后沉降于到上海、长三角下游地区的主要传输途径和主要位于华北/蒙古戈壁地区的低钙区沙尘源。对采集到的沙尘颗粒进行了各站点间沙尘颗粒质量浓度、颗粒物的元素/离子组成的对比等化学表征,元素富集系数(EF)的对比分析表明,在靠近内蒙古沙尘源区(多伦)的颗粒物受到的人为污染最轻,甚至其“污染”元素铅Pb、锌Zn大量来自矿物地壳源。然而,对比发现污染物与矿物组分的混合作用在源区附近不是很明显。Al,Ca,Fe,Sr,Mg,Mn,V等矿物元素与As,Cd,Cu,Pb,Zn,S等污染元素的大气浓度比平日非沙尘天气(ND)分别高出5-35和1-19倍,表明沙尘的传输不仅带来大量的矿物颗粒还有相当数量的污染物气溶胶。离子组分的表征分析显示沙尘传输中既有丰富的更多富集在细颗粒物中的可溶性组分,如Ca2+,Mg2+等,又有相对较多数量的难溶性物质。分析和阐明了沙尘传输途中颗粒物混合机理,发现在内蒙古沙尘源区由于只有少量的人为污染源存在,气溶胶矿物与污染性组分之间只有轻微的相互混合作用,但是随着沙尘向中国东/东南部沿海发达地区的传输,由于沿途污染源排放的人为气溶胶逐渐增加,沙尘颗粒上非均相反应的作用增强,沙尘气溶胶中的矿物组分与污染性组分的混合和相互作用趋向强化和复杂化、沙尘气溶胶颗粒愈加酸化。例如,沙尘期间上海采样点收集到的气溶胶的pH值低达2.81。受中国北/东北部低Ca源区沙尘传输的影响,上海的沙尘气溶胶混合较为复杂,涉及到外部传输与本地浮尘的作用、本地排放的污染物、海盐气溶胶等。不同的沙尘源、沙尘传输路径可与不同的沙尘气溶胶混合作用过程相联系,必然通过辐射强迫等形式带来不同的环境影响。本研究中春季沙尘气溶胶的自北向南长途传输是影响我国东部沿海地区包括诸多大城市的空气质量的不可忽视的重要外来源,自华北/蒙古戈壁低钙沙尘源区到长江三角洲地区的沙尘长途传输中,通过发生在沙尘颗粒物上的,以颗粒物钙盐主要存在形式由CaCO3转向CaSO4为特征的,所谓非均相内部附着式反应所导致的沙尘颗粒的大气混合和演化过程以及在沙尘传输期间不仅有粗颗粒还存在更多的细颗粒对空气环境质量构成影响这一事实必将为针对沙尘传输带来的区域/全球的空气和环境质量变化而采取的控制措施、政策及所开展的相关模型预测研究提供较高的理论参考价值。