上海近地面大气颗粒物的化学组成与光学特性

摘要

大气颗粒物是当前影响我国城市大气环境质量的主要污染物，其对城市能见度、气候和人体健康等具有极为重要的影响。其中细颗粒物PM25能进入人体呼吸系统，甚至能穿透肺细胞进入血液循环，对人体健康造成极大的损害。近年来国际上特别是发达国家都把PM2.5作为严格控制的首要污染物，我国也已于2012年出台新版《环境空气质量标准》(GB3015-2012)，并将于2016年实施。本论文的研究得到了作为代表中国发达城市的上海市PM2.5污染的全面客观数据，并能为控制大气颗粒物污染提供科学依据。
　　本论文以上海市大气颗粒物为研究对象，研究了2011年9月至2012年8月为期一年间的PM2.5浓度分布特征，并重点研究了颗粒物的化学组分及光学性质。最后利用因子分析法和后向轨迹法对上海市颗粒物的来源进行了解析。
　　论文主要结论如下:
　　(1)上海市PM2.5属于轻度污染，采样期间的PM2.5日均浓度为40.3μg/m3，略高于2012年新国标的年均浓度标准35μg/m3。上海冬季颗粒物的污染最严重，浓度值为50.2μg/m3;夏季污染最轻，浓度值为27.2μg/m3。除了夏季之外，其它三个季节的PM2.5的浓度平均值均大于新标准的年平均浓度限值35μg/m3。
　　(2)在分析2011年秋季和2012年春季PM25的化学成分后发现，秋季检测出成分中SO42-的含量最高(24.75％)、其次是OM(24.62％)和NO3-(11.53％)，而春季OM含量最高(20.10％)、其次是SO42-(18.78％)和NO3-(16.85％)，体现了这两个季节大气污染状况的不同。秋季和春季中八种水溶性离子约占PM2.5总质量浓度的一半，是PM2.5中重要组成成分。
　　(3)在春季观测期间，σext.532nm、σscat，532nm、σabs,532nm和W0,532nm的日平均值分别为122.28 Mm-1、88.67 Mm-1、33.61 Mm-1和0.727。单次散射反照率的值都比较小，说明上海的大气颗粒物中含有很多吸光性成分（如黑碳）。散射(A)ngstr(o)m波长指数αs（450/700）平均值为1.68，表明细颗粒占主导地位;下午的αs(450/700)值比上午要高，表明下午有二次细颗粒物的形成过程。此外，夜间硝酸盐和铵盐的浓度值高于白天和单次散射反照率的升高趋势证明了夜间化学过程的存在。
　　(4)使用IMPROVE公式计算出的散射系数值与实测散射系数有很好的相关性，实测值略大于模拟值，表示IMPROVE公式的计算结果能反映上海散射系数的实际状况。计算结果表明(NH4)2SO4、(NH4)2NO3和OM对散射系数的贡献很大，贡献率分别为43％、38％和16％。
　　(5)由因子分析的结果可以推断出PM2.5主要来源于化石燃料排放、生物质燃烧等人为污染源，小部分来源于海洋，春秋两季相同来源的权重有一定的差异。后向轨迹分析污染天的结果也证实了上述推断。

目录

摘要

第一章 绪论

1．1 研究背景

1．2 大气颗粒物特性

1．2．1 颗粒物的分类和来源

1．2．2 我国的大气环境质量概况

1．2．3 颗粒物的化学组成

1．3 大气颗粒物对环境的影响

1．3．1 颗粒物对能见度的影响

1．3．2 颗粒物对人体健康的危害

1．3．3 颗粒物对气候的影响

1．4 大气颗粒物的光学性质

1．4．1 大气颗粒物的消光作用

1．4．2 ?ngstr?m波长指数

1．4．3 单次散射反照率

1．5 国内外对大气颗粒物光学特性的研究进展

1．5．1 光学特性的卫星遥感研究

1．5．2 光学特性的地基观测研究

1．6 本文研究的内容和意义

第二章 实验和研究方法

2．1 上海市大气颗粒物概况

2．2 实验概况

2．2．1 采样概况

2．2．2 样品采集

2．2．3 采样过程质量的控制

2．3 样品分析方法

2．3．1 质量浓度分析

2．3．2 有机碳和元素碳的分析

2．3．3 水溶性离子分析

2．3．4 分析过程质量的保证

2．4 其它仪器介绍

2．4．1 β射线PM2．5颗粒物监测仪

2．4．2 TSI 3563散射积分浊度计

2．4．3 光腔衰荡气溶胶消光仪

2．4．4 云凝结核计数器(CCN Counter)

2．4．5 仪器采集数据过程中的质量保证

第三章 大气颗粒物的季节变化和化学组成

3．1 PM2．5浓度的时间变化特征

3．1．1 PM2．5的季节变化

3．1．2 PM2．5的月份变化

3．1．3 PM2．5仪器测得值与膜采样值的对比

3．2 PM2．5的化学成分分析

3．2．1 碳质组分

3．2．2 可溶性离子组分

3．3 本章小结

第四章 大气颗粒物化学组成与光学特性的关系

4．1 气溶胶光学性质变化特征

4．1．1 光学系数的逐日变化

4．1．2 光学系数的日变化

4．2 大气颗粒物化学组成与光学性质的联系

4．2．1 EC与吸收系数的关系

4．2．2 化学组分与散射系数的关系

4．2．3 运用IMPROVE公式计算散射系数

4．3 颗粒物化学组分与CCN的关系

4．4 本章小结

第五章 大气颗粒物的来源解析

5．1 因子分析法

5．1．1 因子分析法介绍

5．1．2 运用因子分析法解析颗粒物中化学组分来源

5．2 后向轨迹法HYSPLIT4

5．2．1 HYSPLIT4法介绍

5．2．2 2012年春季后向轨迹分析

5．2．3 2011年秋季后向轨迹分析

5．3 本章小结

第六章 结论与展望

6．1 主要结论

6．2 研究展望

参考文献

硕士期间发表论文情况

致谢

声明