模板法中孔炭材料的制备及吸附性能研究

摘要

多孔炭孔尺寸调控，或称为多孔炭定向制备，就是根据用途和应用领域对多孔炭吸附性能的特定要求来确定、调节、控制吸附材料的孔尺寸，生产出具有指定孔尺寸的多孔炭，因此，研究定向制备具有特定孔尺寸的多孔炭的方法就具有重大意义。本文采用模板法制备孔尺寸可调控的中孔炭材料，旨在以实现其对目标吸附质的选择性吸附。 本文初步研究了以正硅酸乙酯(TEOS)为模板硅源，酚醛树脂(PR)为炭前驱体来制备具有特定孔尺寸的多孔炭材料。此方法不同于其它模板炭化方法，它通过选择合适的反应条件，促使酚醛树脂的有机凝胶和‘TEOS的溶胶一凝胶同时发生，保证在随后的炭化处理之前就控制了碳前驱体/模板复合物的结构，达到调控多孔炭尺寸的目的，使得最终制得孔尺寸可控的中孔炭材料。本实验通过控制正硅酸乙酯的溶胶一凝胶过程，来调节所生成的SiO<,2>胶体颗粒的粒径与分布，从而达到控制多孔炭的孔隙率、孔结构和精确控制孔尺寸的目的。结果表明，模板法中孔炭的中孔来源于SiO<,2>模板，SiO<,2>模板经HF酸洗涤移除后形成了中孔，因此通过调节溶胶一凝胶反应条件，可以有效地控制中孔炭的孔结构。文中系统研究了溶胶一凝胶反应的PH值、以正硅酸乙酯(TEOS)与酚醛树脂(PR)的体积比(T：P)、炭化温度三个因素对多孔炭孔结构和吸附性能的影响，并采用红外光谱(FT-IR)、低温氮气等温吸附测试、扫描电镜(SEM)、热失重分析(TGA)等对多孔炭孔结构进行了测试和表征。正硅酸异酯的水解缩聚反应采用酸催化有利于形成中孔炭，且在PH=4时，凝胶化速度较快，制备的中孔炭有较大的比表面积和孔容，中孔率>80﹪。中孔炭的孔容随正硅酸异酯含量增加而增大，T：P=2时，除了较大的比表面积和孔容外，中孔炭的较大的孔径，也有利于对大分子的吸附。炭化温度为850℃时，中孔炭有更大的比表面积和孔容，以及更好的吸附性能。模板法制备了孔尺寸可控、具有较好吸附性能的中孔炭材料，孔径集中分布在3～10nm左右；中孔炭吸附性能初步研究证明，其吸附性能不仅与比表面积有关，孔结构也影响吸附性能，对小分子甲醛和大分子VB<,12>的吸附容量分别为682．2mg/g和40．8mg/g。

目录

文摘

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第一章绪论

1.1多孔炭的结构和性质

1.2多孔炭的种类和原材料

1.3中孔炭材料的制备方法及研究进展

1.3.1催化活化法

1.3.2共混聚合物炭化法

1.3.3有机凝胶炭化法

1.3.4模板法

1.4中孔炭材料的用途

1.4.1作为气相吸附剂的应用

1.4.2作为液相吸附剂的应用

1.4.3作为催化剂和催化剂载体的应用

1.4.4中孔炭的其它应用

1.5本论文研究的目的、意义和主要内容

第二章实验部分

2.1实验原料

2.2主要实验设备

2.3实验原理

2.3.1正硅酸乙酯溶胶—凝胶反应

2.3.2模板法

2.4多孔炭材料的制备

2.5多孔炭材料的表征

2.5.1红外光谱(FT-IR)分析

2.5.2扫描电镜(SEM)表面形态分析

2.5.3热失重(TGA)分析

2.5.4比表面积及孔结构测试

2.5.5吸附性能测试

第三章结果与讨论

3.1正硅酸异酯水解反应PH值影响

3.1.1样品比表面积与PH值的关系

3.1.2红外拉曼光谱分析

3.1.3样品孔结构与PH值的关系

3.1.4吸附性能与PH值的关系

3.2正硅酸异酯含量影响

3.2.1正硅酸乙酯含量与多孔炭比表面积的关系

3.2.2正硅酸乙酯含量对多孔炭孔结构的影响

3.2.3吸附性能与正硅酸乙酯含量的关系

3.3炭化温度影响

3.3.1炭化温度与比表面积的关系

3.3.2热失重分析(TGA)

3.3.3拉曼红外光谱分析(FT-IR)

3.3.4炭化温度对多孔炭吸附性能的影响

第四章全文总结

参考文献

攻读硕士学位期间发表论文

致谢