改良Fenton法去除土壤中多环芳烃的研究

摘要

多环芳烃(Polycyclic aromatic hydrocarbons，简称PAHs)是具有“三致”效应的一类有机污染物，辛醇-水分配系数高，具有低水溶性和憎水性，属于典型的难降解有机污染物。在环境中普遍存在，土壤是PAHs累积和迁移的重要介质，环境中的PAHs可由大气沉降、污水灌溉等途径进入土壤，严重危害了生态系统和人体的健康。因此，寻求一种合理的处理及修复技术变得越发重要。
　　本文选取美国环保局(USEPA)提出的16种优先监测的PAHs中的12种为目标化合物，研究了不同种类表面活性剂对PAHs的洗脱效果和改良Fenton法对12种PAHs去除效果，以期对理论研究和实际应用提供基础数据。本研究由三部分组成。
　　第一部分:采用高效液相色谱法为土壤中PAHs的检测方法，比较了索氏提取法和微波萃取法的提取效果，确定了层析柱的淋洗体积并优化了色谱条件，提出最佳技术参数，并对实际土壤进行了测定。结果表明15种PAHs在30min内得到了良好的洗脱和分离。用索氏提取法提取土壤中PAHs，平均回收率在65.180％～87.68％之间。层析柱林淋洗体积为50mL时，对多环芳烃的回收率较高，柱淋洗的PAHs回收率达80.84％～96.20％。焦化厂土壤受到了12种PAHs的污染，且含量均超过了0.1mg/kg，污染严重。
　　第二部分:研究了单一阴离子表面活性剂十二烷基硫酸钠(SDS)、非离子表面活性剂吐温20(Tween20)、吐温80(Tween80)及曲拉通X-100(TX100)以及阴-非混合表面活性剂(SDS-Tween20、SDS-Tween80及SDS-TX100)在不同剂量下对土壤中12种PAHs的洗脱作用。结果表明，SDS的洗脱效果优于3种非离子表面活性剂，且在4mL时对12种PAHs洗脱效果最好，对低、高环芳烃的去除率分别为76.39％及87.2％。3种混合表面活性剂中，SDS-Tween20在溶液体积比为1∶1.5（SDS为4mL，Tween20为6mL）时对PAHs总去除率为87.9626％，洗脱效果最好，为最终选择的表面活性剂组合。
　　第三部分:在前面研究的基础上，采用SDS-Tween20对实验土壤洗脱后，以Fe2+、柠檬酸的量与过氧化氢的量为变量，在pH中性条件下进行实验，确定实验中所用试剂量，最后研究了处理效果随时间的变化，并用处理后土壤的pH、有机质及过氧化氢酶活性来表征处理后土壤质量。结果表明，209污染土壤中加入FeSO4.7H2O和柠檬酸各24mmol，H2O2加入量为96mmol，反应时间为24h时，对PAHs的总去除率达到87.0906％，去除效果最好，处理后土壤pH为6.29，接近中性，有机质为22.5672g/kg，过氧化氢酶活性为1.026mL(0.1mol/L KMnO4)/(h.g)，处理后土壤中12PAHs含量达到了展览会用地土壤环境质量评价标准（暂行）要求。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 PAHs简介

1．2 PAHs的污染现状

1．2．1 PAHs在大气中的分布

1．2．2 PAHs在水体中的分布

1．2．3 PAHs在土壤中的分布

1．3 PAHs的危害

1．3．1 化学致癌作用

1．3．2 光致毒作用

1．4 PAHs污染土壤的修复技术

1．4．1 生物修复技术

1．4．2 物理修复技术

1．4．3 化学修复技术

1．5 论文的选题思路、意义和创新点

1．5．1 论文的选题思路和意义

1．5．2 课题的创新性

1．6 主要研究内容

第二章 实验材料及研究方法

2．1 实验材料

2．1．1 主要实验仪器

2．1．2 主要实验试剂

2．1．3 硅胶柱组成

2．2 土壤中PAHs的提取方法

2．3 目标物浓度的分析

2．3．1 色谱条件

2．3．2 分析方法

第三章 土壤中PAHs分析方法的优化及对实际土壤的测定分析

3．1 PAHs提取和测定方法的优化

3．1．1 检测波长的选择

3．1．3 索氏提取法和微波萃取法对比实验

3．2 结果与讨论

3．2．1 方法的线性关系、最低检出限及精密度

3．2．2 实际土壤样品中PAHs的定性定量分析

3．3 结论

第四章阴／非表面活性剂对PAHs污染土壤洗脱研究

4．1 实验材料

4．1．1 土壤样品的制备

4．1．2 表面活性剂溶液的配制

4．2 实验部分

4．2．1 单—阴、非离子表面活性剂洗脱实验

4．2．2 阴／非混合表面活性剂洗脱实验

4．3 结论

第五章 多环芳烃污染土壤的改良Fenton法化学氧化修复试验

5．1 材料与方法

5．1．1 供试土壤

5．1．2 分析方法

5．2 实验部分

5．2．1 Fenton试剂量优化实验

5．2．2 改良Fenton法处理效果随反应时间的变化研究

5．3 结论

第六章 结论与建议

6．1 结论

6．2 建议

参考文献

攻读学位期间的研究成果

致谢