重金属离子二维纳米吸附剂的合成及应用

摘要

近年来，食品安全问题层出不穷，严重影响人们身体健康，造成巨大经济损失，影响国民经济的健康有序发展。重金属，作为一种普遍存在的环境污染物，给食品安全造成极大隐患。铅、砷、汞、镉、锡等有毒重金属通过各种途径污染食品，沿食物链进入人体后，对人体的多个脏器都具有破坏作用，甚至诱发癌症。针对饮用水中重金属的污染情况，本文主要开发两种新型二维纳米吸附剂用于水溶液中重金属铅的吸附去除，并对其进行材料表征和吸附性能评价。本论文主要开展了以下研究工作:
　　1.在室温条件下通过二氧化硅和离子液体辅助研磨的方式一步合成二硫化钼-壳聚糖纳米片吸附剂。通过透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换中红外光谱（FT-IR）、拉曼光谱(Raman spectra)、热重分析(TGA)等表征方式证明纳米复合材料的合成，并通过扫描电子显微镜(SEM)和紫外可见光谱(UV-vis)进一步分析二硫化钼的剥离过程。试验结果可得，通过二氧化硅助研磨剂的加入，可使二硫化钼剥离产率从16.23％增加至58.59％，所得产物在水溶液中分散性良好，且壳聚糖负载量为～20 wt％。
　　2.对二硫化钼-壳聚糖纳米片吸附剂的重金属吸附性能进行研究。与未剥离的块状二硫化钼相比，由于剥离态下的二硫化钼具有更高的比表面积和壳聚糖赋予的更多的表面活性位点，因此二硫化钼-壳聚糖纳米片对重金属铅显示出更优的吸附效果，其吸附量可从6.47 mg/g增加至80.03 mg/g。通过在不同pH下对重金属铅的吸附性能测试，可得二硫化钼-壳聚糖纳米片在pH于4-6范围内具有较好的吸附效果。通过动力学研究，所得数据能够较好拟合准二级动力学模型，证明其吸附过程为化学吸附，且反应速率主要受表面活性位点影响。通过吸附等温线研究，表明该吸附结果能够较好的拟合朗缪尔吸附等温线模型，证明其吸附过程为单层吸附，并通过计算得到二硫化钼-壳聚糖纳米片对重金属铅的理论最大吸附量可达104.17 mg/g。通过热力学试验和计算，得到焓变△H0为25.432 KJ/mol,熵变△S0为103.562 J/mol K，且伴随着温度升高，吉布斯自由能△G0逐渐降低，进一步证明该吸附过程为吸热反应且混乱度逐渐增大。对其重复使用性进行研究，得到该吸附剂可循环使用三次并仍然对铅保持较好的吸附效果。
　　3.在二硫化钼-壳聚糖纳米片的工作基础上，通过溶剂热反应，一锅合成磁性尖晶石铁氧体MFe2O4(M=Mn，Co)和碳点修饰的二硫化钼复合纳米吸附剂。通过扫描电子显微镜、X射线衍射、荧光光谱、磁滞回线等表征手段证明该复合材料的合成。该研究一方面利用碳点和铁氧体本身的含氧官能团对二硫化钼进行表面修饰，有效提高二硫化钼对重金属铅的吸附能力;另一方面，通过铁氧体的修饰使得该复合吸附材料具有易分离与重复使用的能力。
　　4.通过磁性二硫化钼复合纳米吸附剂对重金属铅的吸附动力学、吸附等温线以及热动力学研究进行性能评价，结果表明其吸附过程拟合准二级动力学模型和朗缪尔吸附等温模型，且对铅的最大吸附量可分别达到588.24 mg/g（铁锰氧化物-碳点-二硫化钼复合材料）和660.67 mg/g（钴铁氧化物-碳点-二硫化钼复合材料），吸附效果较优，且可进行多次重复使用。通过傅里叶变换红外光谱分析及X射线光电子能谱等分析，研究证明其吸附机理主要在于二硫化钼表面修饰的含氧基团作用。并在模拟饮用水污染体系下可通过吸附将重金属铅浓度降至ppb级别，可达到世界卫生组织(WHO)饮用水标准，进一步证明其可应用于饮用水净化。

目录

声明

摘要

第一章 文献综述

1．1 引言

1．2 重金属吸附材料的概述

1．2．1 传统吸附材料的概况

1．2．2 新型吸附材料的概况

1．3 二硫化钼纳米材料的概述

1．3．1 二硫化钼纳米材料的概况

1．3．2 二硫化钼纳米材料的研究进展及开发应用

1．4 本论文的研究内容及目的意义

1．4．1 研究内容

1．4．2 研究的目的与意义

1．5 本课题的技术路线

第二章 二硫化钼／壳聚糖纳米片吸附剂的合成与吸附性能研究

2．1 引言

2．2 试验材料与方法

2．2．1 试验材料与试剂

2．2．2 仪器设备

2．2．3 试验方法

2．3 结果与讨论

2．3．1 二硫化钼／壳聚糖纳米片吸附剂的制备

2．3．2 二硫化钼／壳聚糖纳米片吸附剂的表征

2．3．3 二硫化钼／壳聚糖纳米片吸附剂对重金属铅吸附性能研究

2．3．4 二硫化钼／壳聚糖纳米片吸附剂重复使用性研究

2．4 本章小结

第三章 磁性二硫化钼复合纳米吸附剂的制备及其对重金属铅吸附的研究

3．1 引言

3．2 试验材料与方法

3．2．1 试验材料与试剂

3．2．2 仪器设备

3．2．3 试验方法

3．3 结果与讨论

3．3．1 磁性二硫化钼复合纳米吸附剂的表征

3．3．2 磁性二硫化钼复合纳米吸附剂的吸附性能研究

3．3．3 不同干扰离子对磁性二硫化钼复合纳米吸附剂的吸附效果影响研究

3．3．4 磁性二硫化钼复合纳米吸附剂对重金属铅吸附机理研究

3．3．5 磁性二硫化钼复合纳米吸附剂的重复使用性研究

3．4 本章小结

第四章 结论与展望

4．1 结论

4．2 展望

参考文献

致谢

作者简介