高温超导体YBaCuO电子结构及物性的第一性原理计算研究

摘要

高温超导体的现有理论迄今还不能完整地解释高温超导机理，因此有关超导体的电子结构特性的计算研究更凸现其重要作用。利用原子团簇方法结合基于第一性原理的密度泛函理论对YBCO超导体体系进行电子结构和电荷密度分布特性研究，将为高温超导体超导机理的研究提供重要的启示。本文采用Gaussion03中基于BLYP关联相关能的密度泛函理论结合晶格团簇模型来探索高温超导体YBa<,2>Cu<,3>O<,7-d>电子结构及其性质，研究氧含量，氧缺位对高温超导体YBa<,2>Cu<,3>O<,7>电子结构和性质的影响，帮助我们更好地理解高温超导的机制与特征。 1．YBa<,2>Cu<,3>O<,7-d>体系能隙的计算研究。理论计算结果表明，对于YBa<,2>Cu<,3>O<,7>，超导能隙在超导临界温度点93K附近有不为零的极小值；能隙曲线中的几个转折温度点依次分别与T<,c>、T<'*>和T<'0>相对应。计算的氧缺位模型能隙值显示，随着氧含量减少，其高温超导临界温度T<,c>也相应变小。这是因为氧缺位会引起载流子浓度的减小，同时也引起CuO<,2>面内电子结构的变化。YBa<,2>Cu<,3>O<,7>和不同氧含量的YBa<,2>Cu<,3>O<,7-d>的HOMO分别在-3.808ev附近和-4.896ev附近，如此大的能级差异表明此温度下在CuO<,2>面内Cu3d和O2P轨道发生的相互作用是不同的。计算发现YBa<,2>Cu<.3>O<,7>基态总能量和能隙具有一致的变化关系，且晶格参数发生0.001A量级变化，也能使电子结构发生显著的变化。2．YBa<,2>Cu<,3>O<,7-d>体系的低温电子比热物性的计算研究。理论计算结果表明，YBa<,2>Cu<,3>O<,7>低温电子比热及其系数曲线和实验曲线相符，进一步证实了T<,c>、T<'*>和T<'0>三个转折温度点的存在。 3．YBa<,2>Cu<,3>O<,7-d>体系的电子结构计算研究。YBa<,2>Cu<,3>O<,7>最高占据态三维轨道图表明在计算的温度范围内CuO<,2>面内有三种不同的电子结构。通过比较氧缺位YBa<,2>Cu<,3>O<,7>和YBa<,2>Cu<,3>O<,7> Mulliken布居分布，发现YBa<,2>Cu<,3>O<,7>在120K时的转折点在YBa<,2>Cu<,3>O<,7-d>氧缺位团簇模型中并没有出现，表明载流子浓度影响了CuO<,2>面内电子结构。最后，YBa<,2>Cu<,3>O<,7>氧缺位、YBa<,2>Cu<,3>O<,7>及不同氧含量的YBa<,2>Cu<,3>O<,7-d>的Mulliken电荷转移都表明电荷转移变化引起CuO<,2>内空穴自旋和铜的自旋形成的自旋对浓度变化，同时自旋对的移动破坏了铜自旋之间的有序态是导电的原因，即绝缘体反铁磁有序态遭到了破坏。O2p空穴数的减少使空穴自旋和铜的自旋形成的自旋对浓度减小，相应地，Cu的3d<,x><'2>-<,y><'2>与O的2P<,x>和2P<,y>轨道相互作用形成的杂化轨道能力变差。

目录

文摘

英文文摘

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第一章 绪论

1.1选题的背景

1.2 YBa2Cu3O7-d高温超导体电子结构研究现状

1.2.1高温超导体YBa2Cu3O7的晶格结构

1.2.2高温超导体YBa2Cu3O7-d超导能隙和正常态能隙

1.2.3高温超导体YBa2Cu3O7-d中的磁有序、自旋涨落及自旋动力学

1.2.4高温超导体YBa2Cu3O7-d电子结构的主要特征

1.3选题的意义

1.4研究的目的

1.5本文的工作安排

第二章 第一性原理研究的理论进展

2.1密度泛函理论的提出

2.2密度泛函理论的发展

2.2.1交换相关能量泛函的发展

2.2.2含时密度泛函理论

2.2.3其他形式密度泛函理论进展

2.3 Gaussian03软件

2.4基函数的选取

第三章 计算方法和研究对象

3.1研究对象

3.2计算方法

第四章 高温超导体YBa2Cu3O7-d能隙计算研究

4.1 YBa2Cu3O7不同交换关联能函数能隙计算结果的比较

4.2YBa2Cu3O7不同团簇模型能隙计算结果的比较

4.3高温超导体YBa2Cu3O7能隙的计算结果和分析

4.4不同氧含量YBa2Cu3O7-d能隙计算结果和分析

4.5氧缺位对YBa2Cu3O7能隙的影响

第五章 高温超导体YBa2Cu3O7-d物性和电子结构的计算研究

5.1 YBa2Cu3O7低温电子比热及其系数计算结果和分析

5.2 YBa2Cu3O7团簇基态总能量计算结果和分析

5.3 YBa2Cu3O7最高占据态的轨道计算结果和分析

5.4不同氧含量和氧缺位的YBa2Cu3O7-d电子结构分析(BLYP)

5.4.1 YBa2Cu3O7氧缺位和YBa2Cu3O7最高占据态的轨道比较

5.4.2 YBa2Cu3O7氧缺位和YBa2Cu3O7 Mulliken布居分布比较

5.5不同氧含量的YBa2Cu3O7-d Mulliken布居分析

第六章 结论与展望

参考文献

致 谢

攻读硕士学位期间所完成的论文