改性铁氧化物的制备及其储氢性能研究

摘要

理想的固体储氢材料对氢气的存储容量有DOE标准(6.5 wt％或62 kg/m3)和IEA标准(～5wt％或50 kg H2/m3)。然而，目前世界上没有一个储氢材料能够满足上述要求。本文研究的正是与IEA标准十分接近的新型固体储氢材料一改性铁氧化物储氢材料。该材料是利用Fe-Fc3O4之间的氧化.还原反应进行氢的储存和放出，具有制备过程简单、成本低廉、可循环储、放氢和储氢量高等特点。 本文选用过渡和稀土金属作为铁氧化物催化改性添加剂，通过浸渍法和共沉淀法分别制备了3类22个样品：Fe-Mo、Fe-Al、Fe-Mo-Al、Fe-Mo-Ni、Fc2O3-Mo、Fe2P3-Ag，Fc2O3-La，Fe2O3-Ce，Fe2O3-Pr，Fe2O3-Nd，Fe2O3-Zr，Fe2O3-Mo-Zr，Fe2O3-Mo-Ag、Fe2O3-Mo-La、Fe2O3-Mo-Ce、Fe2O3-Mo-Pr和Fe2O3-Mo-Nd、Fe3O4-Mo、Fe3O4-La、Fe3O4-Ce、Fe3O4-Pr和Fe3O4-Nd。通过自行设计的循环储氢性能评价装置研究它们的储氢性能，利用x-射线粉末衍射、SEM扫描电镜和BET比表面积等测试手段，对它们的微观结构进行了表征，筛选出了储.放氢性能较好的改性铁氧化物储氢材料。结果表明： 在Fe粉改性的样品中，Fe-Mo的循环储氢性能最好。放氢温度由改性前的500℃降至改性后290℃；10次循环的平均储氢量为4.53、wtt％；10次储放氢循环后未见明显的活性衰减迹象，表明储-放氢循环稳定性最好。 在Fe2O3粉的改性样品中，Fe2O3-Mo-Zr和Fe2O3-Mo样品的循环储氢性能最好。Fe2O3-Mo 4次循环和Fe2O3-Mo-Zr 10次循环的平均产氢速率分别为380.60和424.07umol.min-1Fe-g-1；平均产氢温度分别为285和278℃;2；平均储氢量分别为4.47 wt％和4.68wt％，10次储放氢循环后活性亦未见明显的衰减迹象，表明储.放氢循环稳定性最好。可以看出，Fe2O3-Mo-Zr样品的改性效果更好。 在以Fe3O4为主基材料的改性样品中，Fe3O4-Mo的循环储氢性能最好。4次循环的平均产氢温度为299℃，平均储氢量为4.49 wt％。以稀土金属作为添加剂，不能有效地改性Fe3O4的储氢性能，尤其是不能有效降低还原的Fe3O4与水裂解反应产生氢的温度。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章综述

1.1研究背景

1.2储氢研究现状

1.3 本课题的立项依据

参考文献：

第二章以铁粉为原料改性铁氧化物的储氢性能

2.1引言

2.2实验部分

2.3样品储氢性能评价

2.4本章小结

参考文献：

第三章以三氧化二铁为原料改性铁氧化物的储氢性能

3.1引言

3.2实验部分

3.3样品储氢性能评价

3.4本章小结

参考文献

第四章以四氧化三铁为原料改性铁氧化物的储氢性能

4.1引言

4.2实验部分

4.3样品的储氢性能

4.4本章小结

参考文献

第五章结论与展望

5.1研究总结

5.2研究展望

攻读硕士学位期间取得的成果

致谢