基于微等离子体放电法检测甲烷气体及制备碳量子点

摘要

微等离子体具有气体消耗及能量耗费低，较高的电子密度和能量密度，更易于发生化学反应等特点。并且它们具有体积小和质量轻的特征，为建立便携式和开发在线检测物质的微型化仪器设备提供了潜在价值。本论文以微等离子体放电发生系统为主要光源，构建了一个微型化的便携式气体放电发生装置，用于甲烷的放电发射光谱分析；以微等离子体放电为主要方法，构建了一种新的液体放电模式用于荧光碳量子点的制备研究。
　　采用微波合成法制备了 Pt/MWNT纳米复合材料，并用 TEM对其进行了表征。用Pt/MWNT纳米复合材料修饰FTO电极进行气体放电，以氮气作为载气，甲烷为分析气体，Pt丝和Pt/MWNT复合纳米粒子修饰FTO电极为放电电极，建立了微等离子放电发生装置。考察了放电电压、放电距离和电极修饰层对甲烷放电发射光谱中C2和Hα分析线强度的影响。在优化条件下，C2谱线强度在0.5％-4.0%(V/V)浓度的范围内呈良好的线性关系，其线性回归方程为I=8714.7C-4266.9(R2=0.9899)，检出限(S/N=3)为0.01%。Hα谱线强度在0.1%-3.0%(V/V)浓度的范围内呈现良好的线性关系，其线性回归方程为I=1096.8C+2389.8(R2=0.9916)，检出限(S/N=3)为0.19%。Pt/MWNT纳米复合材料修饰层提高了分析方法的重现性和精密度，C2谱线从11.9%提高了到1.3%，Hα谱线从10.8%提高了到1.9%。并且，所构建微等离子体放电发射光谱系统，展现出混合气体空气中的甲烷以及混合二氧化碳的甲烷气体的分析检测能力。该装置连续放电12 h，表现出良好的稳定性。
　　在乙醇溶剂中，通过在Pt电极之间施加电压提供反应所需能量，直接采用液体放电构建微等离子体装置。以萘作为有机小分子的模型提供碳源，合成荧光碳量子点。合成的碳点最大发射波长在385 nm，发射波长不依赖于激发波长变化而变化，量子产率为4.2%。用紫外可见光谱、荧光光谱、透射电子显微镜、X射线衍射仪和傅立叶变换红外光谱对碳量子点的光学性质和形貌进行了表征。此外，萘乙醇-碳点可以直接被过硫酸钾溶液氧化产生化学发光信号，这表明其在化学传感方面具有潜在应用价值。分别考察六种不同有机小分子苯、苯胺、苯甲酸、邻苯二甲酸酐、吲哚和乙酰氨基酚为碳源合成碳点的荧光特性，考察碳源的不同基团结构以及杂原子掺杂对合成碳量子点的荧光特性的影响规律。结果发现苯环侧链含有五元杂环的吲哚和含有羟基和酰胺键的乙酰氨基酚放电产物的发射波长红移且荧光强度增强。
　　本实验装置具有体积小，容易制备，室温操作，能耗低等优点，为构建新型微型化气体传感器提供参考。构建的液体放电微等离子体方法合成碳点装置简单，能耗低。

目录

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英文摘要

目录

1 绪论

1.1 研究背景

1.2 微等离子体研究现状

1.2.1 微等离子体的特点

1.2.2 微等离子体分类

1.3 微等离子体的诊断方法

1.3.1 光谱法

1.3.2 质谱法

1.3.3 探针法

1.4 本论文的研究思路及研究内容

2 室温下基于微等离子体放电发射光谱法检测甲烷

2.1 实验部分

2.1.1 试剂与仪器

2.1.2 制备Pt/MWNTs/FTO纳米复合材料修饰电极

2.1.3 实验方法与装置

2.2 结果与讨论

2.2.1 Pt/MWNTs纳米复合材料的表征

2.2.2甲烷气体放电过程中的微等离子体发射光谱

2.2.3 放电电压、放电距离和电极修饰层对CH4发射强度的影响

2.2.4 线性范围、检出限

2.2.5 甲烷中二氧化碳气体含量的检测

2.2.6 空气中甲烷气体含量的检测

2.2.7 稳定性考察

2.3 小结

3 液体微等离子体放电法制备荧光碳点

3.1 实验部分

3.1.1 试剂与仪器

3.1.2 荧光碳点的合成

3.1.3 荧光量子产率的测定和计算方法

3.2 结果与讨论

3.2.1 碳点的形成机理

3.2.2 碳点光学性质研究

3.2.3 萘乙醇-碳点的表征

3.2.4 萘乙醇-碳点放电条件的优化

3.2.5 萘乙醇-碳点的稳定性测试

3.2.6 萘乙醇-碳点的化学发光应用

3.2.7 不同碳源合成碳点的分析研究

3.3 小结

4 总结与展望

4.1 总结

4.2 展望

致谢

参考文献

附录

附录1攻读硕士学位期间发表的论文

附录2不同电极下在C2和Hα的分析特性