NaLaTi2O6与La(OH)3纳米材料的水热合成与性能探索研究

摘要

镧系化合物由于其独特的4f电子轨道而表现出优异的光、电、磁及化学特性。其中NaLaTi2O6与La(OH)3作为镧系钛酸盐和镧系氢氧化物，本论文主要研究了NaLaTi2O6与La(OH)3的水热合成工艺及性能探索。
　　以硝酸镧为镧源，硫酸钛或钛酸丁酯为钛源，氢氧化钠或二乙烯三胺(DETA)为碱源，水热合成NaLaTi2O6、La(OH)3及NaLaTi2O6-La(OH)3复合物。利用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)等手段对产物进行了表征与测试。结果表明:
　　以硫酸钛为钛源合成NaLaTi2O6，在水热温度为200℃，反应时间为24h的工艺条件下合成了纯相NaLaTi2O6，发现溶剂极性对NaLaTi2O6的形貌有非常重要的影响，随着溶剂极性的降低，NaLaTi2O6形貌经历了纳米片-球状-块体-丝状的变化。其中纳米片状形貌NaLaTi2O6的光催化性能较好，紫外光照射60 min其对亚甲基蓝的降解率为82.4％。以钛酸丁酯为钛源合成NaLaTi2O6，经过水热反应及800℃的热处理工艺合成了纳米颗粒状的纯相NaLaTi2O6。当前驱液中NaOH浓度为1.5 mol/L时所得NaLaTi2O6的光催化性能最好，紫外光照射60 min其对亚甲基蓝的降解率为80.5％。
　　对NaLaTi2O6的电化学性能进行探索研究，发现其拥有良好的倍率与循环性能。在电流密度从20 mA/g增加到400 mA/g的过程中，NaLaTi2O6的比容量下降缓慢（在20 mA/g和40 mA/g的电流密度下，其对应放电比容量分别为125 mAh/g和92 mAh/g），当电流密度重新回到20 mA/g时，NaLaTi2O6放电比容量迅速恢复到了122 mAh/g，容量保持率可达97.6％。另外，在100 mA/g的电流密度下，随着充放电循环次数的增加，NaLaTi2O6的比容量出现了稳步增长的趋势，到第750次循环时其放电比容量达到了最大值180 mAh/g并且一直保持到了第950次循环。经过1000次的充放电循环后其容量为165 mAh/g。
　　以硝酸镧为镧源，氢氧化钠或二乙烯三胺(DETA)为碱源，水热温度为200℃反应时间为2～24 h的工艺条件下均得到了纯相的La(OH)3。对La(OH)3的光催化性能进行测试，发现以NaOH为碱源，水热时间为12 h合成的La(OH)3纳米棒光催化性能最好，紫外光照射60 min其对罗丹明B的降解率可达80％。用Ag对La(OH)3进行修饰，可提高La(OH)3在可见光下的光催化性能。当Ag的负载量为4wt％时，可见光照射6h其对罗丹明B的降解率可达83％。
　　以硝酸镧为镧源，硫酸钛为钛源，水热温度200℃，反应时间24 h的工艺条件下成功合成出了NaLaTi2O6-La(OH)3复合物，其表现出了比NaLaTi2O6与La(OH)3更高的光催化性能，紫外光照射60 min其对亚甲基蓝的降解率可达89.6％。改变溶剂极性，对NaLaTi2O6-La(OH)3的光催化性能产生了影响，当前驱液中乙醇/水的比例为1∶3时所得NaLaTi2O6-La(OH)3的光催化性能最好，紫外光照射60 min其对亚甲基蓝的降解率可达95.9％。

目录

摘要

1 绪论

1．1 纳米材料

1．2 稀土纳米材料

1．3 NaLaTi2O6与La(OH)3研究现状

1．4 水热合成技术概述

1．5 论文研究内容与创新点

1．5．1 主要研究内容

1．5．2 创新点

2．实验

2．1 实验试剂

2．2 实验仪器

2．3 表征测试

2．3．1 X射线衍射分析(XRD)

2．3．2 扫描电子显微镜分析(SEM)

2．3．3 透射电子显微镜分析(TEM)

2．3．4 紫外可见吸收光谱分析

2．3．5 光催化性能测试

2．3．6 电化学性能测试

3．NaLaTi2O6的水热合成及性能研究

3．1 引言

3．2 实验工艺流程

3．2．1 以硫酸钛为钛源合成NaLaTi2O6

3．2．2 以钛酸丁酯为钛源合成NaLaTi2O6

3．3 以硫酸钛为钛源合成NaLaTi2O6

3．3．1 水热温度对产物物相及形貌的影响

3．3．2 水热时间对产物物相及形貌的影响

3．3．3 溶剂极性对产物物相及形貌的影响

3．4 以钛酸丁酯为钛源合成NaLaTi2O6

3．4．1 OH-浓度对产物物相及形貌的影响

3．4．2 热处理温度对产物物相及形貌的影响

3．4．3 热处理后产物的物相及形貌分析

3．5 NaLaTi2O6的光催化性能研究

3．5．1 以硫酸钛为钛源所得NaLaTi2O6的光催化性能研究

3．5．2 丝状NaLaTi2O6的吸附性能

3．5．3 以钛酸丁酯为钛源所得NaLaTi2O6的光催化性能研究

3．5．4 不同钛源合成NaLaTi2O6的光催化性能比较

3．6 NaLaTi2O6的电化学性能研究

3．6．1 NaLaTi2O6的倍率性能

3．6．2 NaLaTi2O6的循环性能

3．6．3 NaLaTi2O6的CV及充放电曲线

3．6．4 NaLaTi2O6的嵌锂机制分析

3．7 本章小结

4．La(OH)3的水热合成及光催化性能研究

4．1 引言

4．2 实验工艺流程

4．2．1 La(OH)3的合成

4．2．2 Ag修饰La(OH)3的合成

4．3 La(OH)3的水热合成及光催化性能研究

4．3．1 不同碱源对La(OH)3物相形貌及光催化性能的影响

4．3．2 水热时间对La(OH)3物相形貌及光催化性能的影响

4．4 Ag修饰La(OH)3的水热合成及光催化性能研究

4．4．1 Ag修饰对产物物相及形貌的影响

4．4．2 Ag修饰La(OH)3的光催化性能研究

4．5 本章小结

5．NaLaTi2O6-La(OH)3复合物的水热合成及光催化性能研究

5．1 引言

5．2 实验工艺流程

5．3 NaLaTi2O6-La(OH)3复合物的水热合成

5．3．1 NaLaTi2O6-La(OH)3复合物的物相及形貌分析

5．3．2 NaLaTi2O6-La(OH)3的光催化性能研究

5．4 溶剂极性对NaLaTi2O6-La(OH)3的影响

5．4．1 溶剂极性对NaLaTi2O6-La(OH)3物相及形貌的影响

5．4．2 溶剂极性对NaLaTi2O6-La(OH)3光催化性能的影响

5．5 本章小结

6 结论

致谢

参考文献

攻读学位期间的学术成果

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