Bi0.92-xHo0.08SrxFe0.97-yMn0.03ZnyO3/Zn1-zNizFe2O4复合薄膜的制备及多铁性能研究

摘要

BiFeO3(BFO)在室温下具备铁电性、阻变效应和反铁磁性，这给存储器的多功能化和微型化设计提供了新的可能性。但是BFO薄膜中存在较多的缺陷和缺陷偶极子，导致漏电流增大和铁电性能恶化。并且BFO薄膜的弱铁磁性和界面效应制约了BFO薄膜在器件中的运用。为了改进BFO薄膜的多铁性能，一般选择多元离子共掺杂改性。此外，BFO 与磁性薄膜复合可以获得优异铁磁性能和阻变效应，并调控复合薄膜的界面效应。 本课题使用溶胶凝胶法制备了三元共掺杂 Bi0.92-xHo0.08SrxFe0.97Mn0.03O3薄膜、Bi0.92-xHo0.08AxFe0.97Mn0.03O3/Zn0.5Ni0.5Fe2O4(A=Ca，Sr和Ba)复合薄膜、四元共掺杂Bi0.89Ho0.08Sr0.03Fe0.97-xMn0.03ZnxO3(BHSFMZnxO)薄膜和p-n异质结的Bi0.89Ho0.08Sr0.03Fe0.95Mn0.03Zn0.02O3/Zn1-xNixFe2O4(BHSFMZO/ZNxFO)复合薄膜。研究了多元共掺杂和复合薄膜对结构转变、阻变效应、漏电流传导机制、界面效应、铁电性和铁磁性的影响。主要结果如下： (1) 研究了 Bi0.92-xHo0.08SrxFe0.97Mn0.03O3(BHSrxFMO)薄膜的结构转变、缺陷、铁电和铁磁性能。结果表明 BHSr3FMO 薄膜的结构属于扭曲的菱方钙钛矿结构，R3c:H和R3m:R空间群的比例接近1:1，属于准同型相界。在536 kV/cm的电场下，BHSr3FMO的剩余极化值(2Pr)和矫顽场(2Ec)分别为81.9?C/cm2和524 kV/cm。BHSr3FMO的极化翻转电流(IS)为1.57 mA。 (2) 研究了 Bi0.92-xHo0.08AxFe0.97Mn0.03O3/Zn0.5Ni0.5Fe2O4(BHAFMO/ZNFO)复合薄膜的结构、漏电流传导机制、界面效应、铁电和铁磁性能。BHCaFMO/ZNFO薄膜的结构由菱方相(R3c:H和R3m:R空间群共存)转变为三斜相(P1)。当掺杂离子半径接近于Bi3+时，结构畸变显著和氧空位浓度增大，这有利于提高BHCaFMO/ZNFO薄膜的磁性能(Ms~ 67.2 emu/cm3，Hc~5.4 Oe)。当掺杂离子半径大于Bi3+时，氧空位浓度相对减小，漏电流密度也减小。并且 BHSrFMO/ZNFO 薄膜的准同型相界有利于提高铁电性能(Pr ~82.1 μC/cm2，Ec~ 566 kV/cm)。通过调控氧空位浓度不仅可以调节界面势垒和肖特基势垒，改变漏电流传导机制，而且可以调节铁电畴的翻转过程，最终获得优异的铁电性能。 (3) 研究了四元(Sr、Ho、Mn和Zn)共掺杂对BiFeO3薄膜的择优取向、漏电流传导机制、阻变效应、铁电和铁磁性能的影响。BHSFMZnxO薄膜的择优取向生长改变，从(110)晶面转变为(100)晶面。BHSFMZn0.01O 和BHSFMZn0.02O 薄膜在高阻态和低阻态下均为体传导机制。BHSFMZn0.03O和 BHSFMZn0.04O 薄膜在低阻态的传导机制为肖特基发射和 F-N 隧穿，BHSFMZn0.04O薄膜在190 kV/cm的最大开关比为18.6。BHSFMZn0.02O薄膜展现出优异的铁电极化(Pr~ 132?C/cm2和IL~ 0.11 mA)。因此，通过调控Zn2+的掺杂量，可以获得电阻开关效应和铁电性能。 (4) 研究了改变下层 Zn1-xNixFe2O4磁性薄膜的Ni 掺杂量对复合薄膜的晶格失配应力、漏电流传导机制、阻变效应、p-n异质结和多铁性能的影响。通过改变ZNxFO薄膜的Ni掺杂量可以调控BHSFMZO/ZNxFO复合薄膜的晶格失配应变，并显著影响BHSFMZO/ZNxFO薄膜的结构转变。复合薄膜的漏电流曲线呈现显著的二极管整流特性，这表明 BHSFMZO/ZFO ，BHSFMZO/ZN0.1FO和BHSFMZO/ZN0.3FO复合薄膜在界面处形成了p-n异质结，在不同电场方向下有着不同的铁电畴翻转特性，最终表现为电滞回线的变形。同时BHSFMZO/ZNxFO薄膜展现出优良的铁磁性能。

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