亚氨乙酸型复合螯合材料的制备及其对重金属与稀土离子吸附性能和吸附热力学研究

摘要

亚氨二乙酸基团中含有两个羧基和一个氨基基团，是典型的三齿配位基团，故亚氨乙酸型螯合吸附材料对多种重金属及稀土离子具有很强的螯合吸附作用。本研究将甲基丙烯酸缩水甘油酯（GMA）接枝聚合在微米级硅胶微粒表面，然后通过环氧基团的开环反应将亚氨二乙酸基团键合在 PGMA大分子链上，制得了键合有亚氨二乙酸基团（IDAA）的复合型螯合吸附材料IDAA-PGMA/SiO2。本文重点研究了IDAA-PGMA/SiO2对重金属及稀土离子的螯合吸附行为,深入地研究了吸附机理与吸附热力学。本文的研究结果在螯合吸附研究方面，尤其在环境保护领域，具有明显的科学意义与参考价值。
　　凭借偶联剂γ-(甲基丙烯酰氧)丙基三甲氧基硅烷的媒介作用，在溶液聚合体系中，采用“grafting from”法将单体甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)接枝于微米级硅胶微粒表面，制得了接枝微粒PGMA/SiO2。使亚氨二乙酸二钠与接枝PGMA的环氧基团发生开环反应，将 IDAA基团引入接枝微粒表面，制得了复合螯合微粒IDAA-PGMA/SiO2。采用红外光谱(FTIR)法对接枝微粒 PGMA/SiO2以及功能微粒IDAA-PGMA/SiO2进行了表征，并采用化学分析法测定了PGMA/SiO2上环氧基团含量，通过称重法测得了IDAA的键合率。结果表明，在接枝聚合过程中，适宜的反应条件为：单体浓度11 mL，引发剂用量1.4％，温度70℃，反应20h，在此适宜条件下，PGMA的接枝度可达23.55g/100g。键合IDAA的反应，需在pH值较高的条件下进行，当pH=12.5时，可制得键合率为70%的功能微粒IDAA-PGMA/SiO2。
　　考察了螯合吸附材料 IDAA-PGMA/SiO2对几种重金属离子的螯合吸附行为，深入研究了吸附机理与吸附热力学。研究结果表明，亚氨二乙酸基团与重金属离子之间的配位螯合作用与静电作用的协同，导致 IDAA-PGMA/SiO2对重金属离子产生强的螯合吸附作用，尤其对Pb2+离子表现出很强的螯合吸附能力，30℃下吸附容量可达24 g/100g；吸附过程属于焓驱动的放热过程，升高温度，吸附容量减小；在可抑制金属离子水解的pH范围内，介质的pH值越高，IDAA-PGMA/SiO2的螯合吸附能力越强；IDAA-PGMA/SiO2对性质不同的金属离子的吸附性能是有差别的，吸附容量的顺序为Pb2+＞Cd2+＞Ni2+。
　　本文也考察了螯合吸附材料 IDAA-PGMA/SiO2对几种稀土离子的螯合吸附行为，深入研究了吸附机理与吸附热力学。研究结果表明，IDAA-PGMA/SiO2对稀土离子也能产生较强的螯合吸附作用，30℃下对钕离子的吸附容量可达9.5g/100g；吸附过程属于熵驱动的吸热过程，升高温度，吸附容量增大；由于镧系元素的物理化学性质很接近，导致螯合吸附材料 IDAA-PGMA/SiO2对几种稀土离子吸附容量几乎相同，缺乏吸附选择性。

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1 本课题的研究背景及意义

1.1 重金属污染及处理方法

1.2 稀土金属的应用及提取技术

1.3 螯合吸附材料及应用

1.4 本课题的研究目标

2 功能微粒IDAA-PGMA/SiO2的制备及表征

2.1 实验部分

2.2 结果与讨论

2.3 本章小结

3 复合型螯合吸附材料IDAA-PGMA/SiO2对重金属离子的螯合吸附性能研究

3.1 实验部分

3.2 结果与讨论

3.3 本章小结

4 复合型螯合吸附材料IDAA-PGMA/SiO2对稀土离子的螯合吸附性能研究

4.1 实验部分

4.2 结果与讨论

4.3 本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间所取得的研究成果

致谢