Pt-Sn/MWCNTs复合材料结构表征与电催化性能研究

摘要

碳纳米管(CNTS)由于具有优异的导电性能、极高的比表面积及良好的热稳定性等特点，因而它是一种理想的直接甲醇燃料电池(DMFC)催化剂载体材料。现今用于直接甲醇燃料电池的催化剂以铂金为主(platinum，Pt)为主，但铂金属会在甲醇的氧化过程中会伴随着中间产物一氧化碳(CO)的生成，造成铂金属中毒。为了解决这个问题，目前主要以添加其他金属来加以改善，在进一步降低贵金属Pt的用量的基础上提高其催化活性。例如，Sn由于成本较低，且实验表明PtSn二元复合催化活性明显提高，因此受到广泛关注。目前，二元复合催化效果的最佳原子比例范围却鲜有报道。
　　 本研究将采用Sn作为第二种金属来添加，以多壁碳纳米管(MWCNTs)为载体，考察不同原子比例的Pt-Sn／MWCNTS催化剂的催化活性，确定最佳催化活性下的PtSn比例范围，并结合微观结构信息探索催化活性与结构的内在关联。采用浸渍还原法制各了八种不同铂锡比例的担载在多壁碳纳米管上的PT-Sn／MWCNtS催化剂，利用场发射扫描电子显微镜(Field EmissionScanning Electron Microseope,FESEM)、x-射线衍射(X-ray Diffraction，XRD)、能谱仪(Energy Dispersive Spectrometer，EDS)等对不同比例催化剂的结构和形貌进行了表征；采用循环伏安法和交流阻抗法对八种样品进行电化学测试，通过比较不同比例的催化剂对甲醇的电催化性能，了解PtSn原子比例和催化活性之间的联系。
　　 结果表明：
　　 (1)采用浸渍还原法制成的Pt—Sn／MWCNTs复合材料，担载的金属颗粒平均粒径范围约在3.5-6．5nm，基本符合最佳催化粒径范围。
　　 (2)XRD和EDS测试结果表明，n-Sn，MWCNTs存在Pt-Sn合金和SnO2。Pt-Sn合金能够降低了CO的吸附能力，而SnO2能够在低电位下提供Ohads在二者同时作用下，能有效地抑制催化剂CO中毒，进而提高其对甲醇的氧化活性。
　　 (3)循环伏安和交流阻抗测得，当PtSn原子比为3：1时，Pt-Sn/MWCNTs的催化剂的电化学活性表现为最好。即当Sn载量在3．5:1(Pt：Sn)~2．5：1(Pt：Sn)的范围内时，由于粒子粒径能达到最佳尺寸，且催化剂的电荷传质阻力最小而活性物质扩散速度最大，因而呈现相对较好的催化活性状态。

目录

第一章文献综述

第二章实验部分

第三章PI—Sn/MWCNTs的结构表征

第四章Pt-Sn/MWCNTs催化剂的电化学表征

第五章结论和展望

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文及研究成果

致谢

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