[EMIM][BF4]离子液体电解质中nano-TiO2/Ti基电极用于电催化还原CO2性能的研究

摘要

进入二十一世纪随着全球经济的高速发展，世界各国对能源的需要日益加大，但同时大量化石燃料燃烧导致了严重的空气污染以及CO2等温室效应，已经严重威胁到人类的生存。如何能有效地减小CO2的排放量以缓解温室效应对环境的影响，是全球科学工作者面临的不可回避的课题。二氧化碳的固定封存成本过高，且对环境存在潜在的危害，因此世界各国催化、能源等领域的科技工作者越来越多关注CO2的化学转化及利用。
　　但是，对CO2化学利用涉及两方面的问题，一是如何获得转化所需的氢源（或者其他能与CO2反应的物质）；二是如何高效的活化惰性的CO2分子。电化学反应是通过反应物在电极上得失电子来实现反应底物的氧化与还原过程，避免了普通化学反应中使用的氧化还原试剂对环境造成的潜在的污染。
　　针对以上两大问题，本论文提出以下解决方案，首先采用离子液体-水的混合电解液体系，同时解决CO2的溶解度和氢的来源问题，其次合成纳米复合电极，电化学法使 CO2活化并加氢，达到电催化还原 CO2生成一碳有机小分子的目的，为CO2的绿色高效利用提供新思路。
　　本论文以高纯Ti板为基体材料，0.5％ HF溶液作电解液，采用恒压阳极氧化和高温处理工艺制备nano-TiO2/Ti薄膜电极，并以薄膜电极为基础电极，分别采用恒电位和单极脉冲法在此膜上电沉积纳米 Pb和 Cu制备Pb/nano-TiO2/Ti以及Cu/nano-TiO2/Ti纳米复合电极。
　　XRD、SEM、EDS等物理表征结果表明，所制备的nano-TiO2/Ti薄膜电极表面是锐钛矿型的 TiO2纳米管阵列；恒电位制备的 Pb/nano-TiO2/Ti复合电极表面Pb随通电量的变化形貌有较大的变化，总体呈较大的不规则形貌；单极脉冲法制备的Pb/nano-TiO2/Ti复合电极表面Pb形貌更加规则，呈粒径均匀的球形颗粒；单极脉冲法制备的 Cu/nano-TiO2/Ti复合电极表面Cu呈簇状分布。
　　采用循环伏安法（CV）对所制备电极材料在[EMIM][BF4]-H2O体系中电催化还原CO2性能进行了研究。实验结果表明，纯Ti板对析氢反应有一定的催化活性，但对CO2电还原几乎没有催化活性；nano-TiO2/Ti薄膜电极对CO2电还原反应有一定的催化活性，说明将纳米TiO2与金属Ti板复合后产生了CO2吸附电还原与析氢过程耦合效应；单极脉冲法制备的Pb/nano-TiO2/Ti复合电极对 CO2的电还原反应表现出较好的催化活性；Cu/nano-TiO2/Ti复合电极由于Cu本身性质不稳定，在电还原CO2的测试中未表现出催化活性。

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第一章 文献综述及选题

1.1引言

1.2 CO2的固定技术及存在的问题

1.3离子液体用于吸收固定CO2的研究现状

1.4 CO2的转化技术及存在的问题

1.5电化学法转化CO2的优势及存在的问题

1.6本论文的研究工作

第二章 实验

2.1实验试剂与仪器

2.2实验

2.3催化剂的物理表征

2.4催化剂的电化学表征

第三章 催化剂的物理表征结果及讨论

3.1引言

3.2催化剂的XRD表征结果

3.3催化剂的SEM表征结果

3.4催化剂的EDS表征结果

3.5本章小结

第四章 催化剂的电化学性能测试结果及讨论

4.1引言

4.2 Ti电极电催化化原CO2测试

4.3 nano-TiO2/Ti电极电催化还原CO2测试

4.4 nano-TiO2/Ti电极与Ti电极电催化还原CO2的对比

4.5 Pb/nano-TiO2/Ti电极电催化还原CO2的测试结果

4.6 Pb/nano-TiO2/Ti与nano-TiO2/Ti电极电催化还原CO2的对比

4.7 Cu/nano-TiO2/Ti电极电催化还原CO2的测试结果

4.8体系不同含水比例对电催化还原CO2的影响

4.9本章小结

第五章 结论与建议

5.1结论

5.2存在的问题及建议

参考文献

致谢

硕士期间所发表的学术论文