CQDs/Bi4O5Br2复合物对水中间苯二酚的光催化降解及对肺癌细胞的体外生物学效应研究

摘要

作为一种高级氧化技术，光催化技术氧化能力强、选择性低、反应过程简单易控、成本低，在环境净化、太阳能利用和光动力疗法(PDT)领域有着广阔的应用前景。光催化技术利用光激发催化剂产生的电子和空穴直接或间接与污染物分子反应对环境起到净化的作用；另外，光生电子和空穴与催化剂表面吸附的氧分子、水分子或羟基自由基反应生成活性氧(ROS)，这些ROS与细胞作用诱导细胞凋亡或者坏死，被用于癌症治疗。 非化学计量比Bi-O-Br作为目前研究火热的半导体光催化剂，通过对BiOBr导带和价带位置的改变，扩宽了光响应范围。然而单一的非化学计量比Bi-O-Br受较高光生电子-空穴对复合率的限制，仍制约了光催化活性的发挥。为此，我们设计以Bi4O5Br2为主体，将碳量子点(CQDs)负载在其表面，通过构建电子分离中心来提高其光生电子-空穴对的分离率，从而提高其光催化活性，并通过对水中间苯二酚(RC)的降解和对肺癌(A549)细胞的杀伤效果考察了合成的CQDs/Bi4O5Br2复合材料的光催化活性。主要内容如下： 1. 采用简单、温和的水解法在制备Bi4O5Br2的过程中加入水热法制得的CQDs水溶液，成功将CQDs负载在Bi4O5Br2表面，合成出CQDs/Bi4O5Br2复合材料；通过对RC的光催化降解测试，得出CQDs/Bi4O5Br2在模拟太阳光和可见光下表现出比Bi4O5Br2更加优越的光催化活性和稳定性。光学性能的表征发现CQDs的加入增强了Bi4O5Br2对光的吸收能力，提高了光生电子-空穴对的分离效率，增强了其光催化降解污染物的活性。另外，CQDs/Bi4O5Br2光吸收能力的增强导致更多氧空位(OVs)的生成，持续补充了Bi4O5Br2表面消耗掉的OVs ，而OVs通过捕获电子，将其表面吸附的O2分子还原为?O2?，进一步提高了其光催化活性和稳定性。 2. 采用A549细胞为模型，以Bi4O5Br2作对照，通过MTT法考察CQDs/Bi4O5Br2复合物的细胞毒性。结果表明，在无光照时，CQDs/Bi4O5Br2对A549细胞的毒性很小，这是因为CQDs本身无毒，分散在Bi4O5Br2表面时，降低了其毒性；在紫外光(UV)照射下，光催化CQDs/Bi4O5Br2和Bi4O5Br2均能引起A549细胞存活率的下降，此下降趋势随紫外光照时间的延长和纳米粒子浓度的增大而增大，且CQDs/Bi4O5Br2对A549细胞的光催化杀伤效应明显高于Bi4O5Br2。此外，还通过倒置荧光显微镜观察了光动力杀伤前后细胞形态的变化。 3. 继续采用A549细胞为模型，通过考察细胞对纳米粒子的内摄、细胞膜的破损程度、细胞内ROS含量的变化和细胞凋亡程度，初步探讨了光催化CQDs/Bi4O5Br2杀伤A549细胞的机理，得出光催化CQDs/Bi4O5Br2杀伤A549细胞是通过光激发催化剂产生的ROS与细胞作用，损伤细胞膜，增大其通透性，随之CQDs/Bi4O5Br2和ROS进入细胞,与细胞内的线粒体等一些重要成分发生作用，从而诱导细胞调亡或坏死。通过对一系列表征结果的分析得出CQDs提高Bi4O5Br2光动力效果的原因：CQDs促进电子-空穴对的分离速率，增加了体系内ROS的产量，从而提高Bi4O5Br2的光动力效果；另外，CQDs表面吸附的大量羟基自由基，提高了CQDs/Bi4O5Br2与细胞膜的亲和性，减小了CQDs/Bi4O5Br2在DMEM中的水合粒径，使其更容易进入细胞，诱导细胞凋亡。

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根据以上实验结果的分析，我们对CQDs提高Bi4O5Br2的光催化活性和定性的机理做出了合理的推测。

CQDs/Bi4O5Br2的光催化活性和稳定性在模拟太阳光下远大于可见光下，是因为模拟太阳光中包含的

攻读硕士学位期间发表的论文