诺氟沙星-Pickering乳液分子印迹聚合物的制备及其吸附和固相萃取性能研究

摘要

诺氟沙星作为一种高效杀菌药物，对多种致病菌均有较好的杀灭效果，被广泛地用于医疗和养殖业中。近些年来，人们对抗生素需求量不断提高的同时，越来越多的研究发现在水体中检测出了诺氟沙星的残留。环境中残留的诺氟沙星将威胁到人和动物的生命健康。因而，寻找一种简单有效的方法处理环境中诺氟沙星污染是十分必要的。分子印迹聚合物具有选择性高、稳定性好等特点，可作为吸附剂对环境中的诺氟沙星进行分离和去除。 本研究采用Pickering乳液聚合法合成诺氟沙星-分子印迹聚合物，并通过SEM和FT-IR对其结构进行表征。研究了不同吸附条件对该分子印迹聚合物吸附量的影响，利用等温吸附模型、吸附动力学模型以及吸附热力学函数对材料的吸附过程和吸附机理进行分析，通过竞争吸附试验探究了聚合物对诺氟沙星的选择识别能力。同时，将合成的分子印迹聚合物作为填充材料制得固相萃取小柱，优化了洗脱条件，分析了样液的性质对固相萃取柱萃取性能的影响，并研究了该固相萃取柱的萃取性能。最后，将固相萃取柱与高效液相色谱联用对模拟废水中的诺氟沙星进行检测。得到了以下结论： （1）以诺氟沙星为模板，纳米SiO2为Pickering乳液稳定剂，甲基丙烯酸为单体，乙二醇二甲基丙烯酸酯为交联剂，偶氮二异丁腈为引发剂，通过Pickering乳液聚合法制得了诺氟沙星分子印迹聚合物。SEM和FT-IR表征结果表明合成的材料为球形颗粒，且在其表面有着大量的结合位点和丰富的孔隙结构。 （2）当聚合物的投加量为100 mg，诺氟沙星初始浓度为100 mg/L，溶液pH=6，吸附温度为30℃时，制得的分子印迹聚合物对诺氟沙星的吸附可在80 min内达到平衡，其最大吸附量为181.45 mg/g。竞争吸附实验中，聚合物对诺氟沙星/左氧氟沙星以及诺氟沙星/环丙沙星的相对选择性系数分别为3.77和1.81，表明材料对诺氟沙星有着良好的选择识别能力。 （3）该聚合物对水体诺氟沙星的吸附符合Freundlich等温吸附模型，其吸附过程可用伪二级动力学模型描述，说明材料对诺氟沙星的吸附属于多分子层吸附，化学吸附过程为限速步骤。颗粒内扩散模型表明聚合物对诺氟沙星的吸附可分快速吸附，慢速吸附和平衡吸附三个阶段。Elovich模型则表明吸附过程中材料表面的吸附能是均匀的。而热力学参数则表明该印迹聚合物对诺氟沙星的吸附是一个自发吸热的过程。 （4）分子印迹聚合物-固相萃取柱的最佳的洗脱液组成为9：1的甲醇/乙酸，最佳的用量为3 ml。当上样溶液中诺氟沙星的浓度为2μg/ml，溶液pH=7时，该固相萃取柱对诺氟沙星的萃取效率不低于97%。并且该固相萃取柱经过6次重复使用后，其对诺氟沙星的萃取效率仍可保持在90%以上。 （5）将该固相萃取柱与高效液相色谱联用，可减少样品中杂质对检测的干扰，并且也可大大降低设备的检测限。该方法用于检测水体中的诺氟沙星具有较好的精度和较高的可信度，且对诺氟沙星的有限检测范围为 1-5μg/ml。

目录

未标题-2