纳米零价铁/生物质碳复合材料的制备及在镍废水处理中的应用

摘要

随着社会经济的发展，重金属污染日益严重，其中重金属镍造成的水体污染已引起人们的关注。研究表明，镍可导致接触性过敏性皮炎，长期接触镍污染的水源会引发呼吸道癌症，镍成为影响人类健康和社会环境的危险品，因此开展处理重金属镍的研究方法非常迫切。纳米铁与镍离子作用，是实现镍污染去除的重要途径，纳米零价铁具有还原性高、反应活性强的特点，但颗粒易团聚、易氧化，导致反应活性降低。生物质碳比表面积大，对镍离子具有一定的吸附性。纳米零价铁/生物质碳结合了二者的大比表面积、强吸附性、强还原性的优点，能高效处理环境中的重金属镍，是目前最具有潜力的除镍材料。
　　本文采用生物质碳材料负载纳米零价铁吸附去除水中的重金属镍，通过XRD、N2物理吸附、Raman、FT-IR等测试对材料进行分析，并考察了纳米零价铁含量、镍初始浓度、反应温度、pH值等对吸附去除镍影响，研究了反应动力学和吸附等温实验，揭示了反应机制，为纳米零价铁/生物质碳处理重金属镍废水提供理论依据。主要研究工作如下:
　　(1)以葡萄糖为原料，采用水热聚合和高温碳热还原法制备了系列介孔纳米零价铁/石墨化碳(xFe/g-C)复合材料。表征结果发现，碳热还原制备纳米零价铁所需的温度应高于800℃，材料具有介孔晶相结构，铁物种以零价铁的形式存在，促进了零价铁和镍之间氧化还原反应。对含镍废水处理结果显示，反应机制主要以氧化还原为主，而非吸附过程。材料对镍的去除率随着零价铁含量和pH值的增大先增大后减小，随着温度的升高而降低。在溶液温度30℃、pH为5时，18.4Fe/g-C材料（铁含量18.4wt％）材料处理含镍废水溶液(20mg/L)，去除率达到86.8％。吸附动力学研究表明18.4Fe/g-C材料处理不同浓度Ni2+的过程符合准二级动力学吸附过程。18.4Fe/g-C材料对镍离子的吸附模型与Langmuir等温吸附模型最为符合。
　　(2)以面粉为碳源，硝酸铁为铁前驱体，采用直接碳化法、等体积浸渍法结合碳热还原技术制备纳米零价铁/泡沫碳(xFe/C)复合材料。结果显示，xFe/C材料具有无定形和石墨化两种结构，显示介孔织构特征;xFe/C材料中的铁主要以零价铁的形式存在。材料对Ni2+的去除率随铁含量、反应温度的增加而增大，随着镍初始浓度的升高而减小，去除机制包括吸附和氧化还原作用。在溶液温度30℃、pH为5时，用65.5Fe/C与镍废水溶液（100mg/L）进行反应，去除率可达到94.9％。65.5Fe/C处理不同浓度Ni2+的过程符合准二级动力学过程，等温吸附模型与Langmuir吸附模型更吻合，吸附表现为单分子层吸附。

目录

摘要

第一章 文献综述与选题背景

1．1 重金属的来源及危害

1．2 重金属废水处理方法

1．2．1 吸附法

1．2．2 化学沉淀法

1．2．3 离子交换法

1．2．4 电解法

1．2．5 氧化还原法

1．2．6 膜分离法

1．2．7 生物法

1．3 生物质碳材料的制备及其在水处理中的应用

1．3．1 水热法制备生物质碳的研究进展

1．3．2 直接碳化法制备泡沫碳概述

1．3．3 生物质碳材料在处理重金属废水中的应用

1．4 纳米零价铁／碳复合材料的研究进展

1．4．1 纳米零价铁的性质及制备方法

1．4．2 纳米零价铁／碳复合材料制备及其在重金属处理中的应用

1．5 选题依据与研究内容

1．5．1 选题依据

1．5．2 研究内容

第二章 实验部分

2．1 主要试剂及仪器

2，1．1 试剂

2．1．2 仪器

2．2 材料的表征

2．2．1 XRD分析

2．2．2 FT-IR分析

2．2．3 N2物理吸附分析

2．2．4 拉曼光谱(Raman)分析

2．3．2 绘制标准曲线

2．3．3 含镍废水的处理

第三章 纳米零价铁／石墨化碳复合材料的制备及在镍废水处理中的应用

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 材料的制备

3．2．2 材料的表征

3．2．3 含镍废水的处理

3．3 结果与讨论

3．3．1 xFe／g-C材料的XRD分析

3．3．2 xFe／g-C材料的FT-IR分析

3．3．4 xFe／g-C材料的N2物理吸附分析

3．4 含镍废水的处理

3．4．1 xFe／g-C对含镍废水的影响

3．4．2 溶液pH的影响

3．4．3 废水处理温度的影响

3．4．4 溶液初始浓度的影响

3．5 吸附动力学

3．6 吸附等温线

3．7 结论

第四章 纳米零价铁／泡沫碳复合材料的制备及在镍废水处理中的应用

4．1 引言

4．2 实验部分

4．2．1 材料的制备

4．2．2 材料的表征

4．2．3 含镍废水的处理

4．3 结果与讨论

4．3．1 xFe／C材料的XRD分析

4．3．2 xFe／C材科的FT-IR分析

4．3．2 xFe／C材料的Raman分析

4．3．3 xFe／C材料的N2物理吸附分析

4．4 含镍废水的处理

4．4．1 xFe／C对镍废水的影响

4．4．2 废水处理温度的影响

4．4．3 溶液初始浓度的影响

4．5 吸附动力学

4．6 吸附等温线

4．7 结论

第五章 总结与展望

5．1 工作总结

5．2 论文的创新性

5．3 后续工作设想

参考文献

攻读学位期间取得的研究成果

致谢

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