调水调沙对黄河铀同位素输运的影响

摘要

受到气候和人类活动的影响，黄河下游河床淤积、枯水季断流现象日益严重，调水调沙作为黄河干流重要的水利工程项目，有效地解决了这一系列问题。同时，黄河上中游水利工程的建设和调水调沙的运行改变了黄河水、沙的输运规律，对下游河道的冲刷、改造及陆源物质向海排放通量产生了重要影响。本文以黄河干流和河口为研究对象，系统地研究了黄河干流铀同位素的分布、季节变化和入海通量，并结合实验室模拟实验，对黄河口溶解铀的混合行为进行了研究。调水调沙期间，通过在小浪底和利津站进行铀同位素的连续观测，并结合水文、化学等要素和实验室模拟实验，研究了调水调沙期间人造洪水对黄河下游铀同位素输运行为的影响。得到的主要结论如下:
　　1.黄河干流溶解铀浓度和234U/238U放射性活度比沿程差异较大，溶解铀浓度变化范围为0.84±0.08μg/L至5.58±0.38μg/L，234U/238U放射性活度比介于1.32±0.18和2.31±0.21之间。溶解铀浓度从上游至下游总体呈现出增加的趋势，234U/238U放射性活度比在上游源头附近比较高（2.31±0.21），其余河段234U/238U放射性活度比维持在较稳定的水平(1.3-1.7)。
　　2.2010-2014年黄河下游利津站水体中溶解铀浓度的平均值为5.49±0.28μg/L，234U/238U放射性活度比的平均值为1.44±0.05，均显著高于世界河流的平均水平。利津站溶解铀浓度呈现出小幅的季节变化，夏、秋季稍低于春、冬季。黄河下游溶解铀的月入海通量主要集中在丰水期特别是调水调沙时期，流量是影响溶解铀入海通量的主要因素。虽然黄河溶解铀浓度较高，但较低的径流量导致溶解铀的人海通量较低，2010年、2013和2014年黄河利津站溶解铀的入海通量分别为1.04×105 kg/y、1.31×105 kg/y和6.41×104 kg/y，仅占世界河流溶解铀人海通量的0.64％-1.31％。
　　3.溶解铀在黄河口混合区呈现出迁入性非保守行为，在盐度小于15的区域内有大量的新的溶解铀迁入水体中。通过估算，黄河口混合区新迁入的溶解铀的通量为3.13×104 kg/y，约占利津站溶解铀入海通量的24％。与之不同，长江口混合区表层水体中溶解铀呈现出保守性混合行为。
　　4.水库和调水调沙的运行对黄河溶解铀的输运产生了重要影响。调水调沙第一阶段（调水），洪水下泄冲刷下游河道，导致河床沉积物间隙水中的铀释放。调水调沙第二阶段（排沙）小浪底库区高含沙量的异重流排放，大量细颗粒物中的铀解吸导致了河水中溶解铀浓度的显著升高。由于小浪底库区底部处于缺氧环境，调水调沙的运行不仅使得小浪底库区泥沙不断更新，而且使得原本在水库内被颗粒物吸附并清除的还原态的铀在向下游运输过程中逐渐氧化，U(Ⅳ)变为溶解态的U(Ⅵ)而重新释放至河水中。通过在小浪底至利津站河段建立箱式质量模型研究河水中溶解铀的收支平衡，结果表明，除了上游的输入，小浪底至利津段河水中溶解铀主要来自于颗粒物的溶解/解吸、河床沉积物间隙水的释放;溶解铀的输出则主要是利津站向下游的输送以及河水消耗（引水和补给地下水）引起的溶解铀的损失。
　　5.调水调沙期间溶解铀入海通量的变化主要受到径流量的控制，2010年、2012年和2014年调水调沙期间溶解铀的入海通量分别为2.65×107 g、2.40×107g和0.97×107 g，分别占黄河全年入海通量的25％（2010年）和15％（2014年）。调水调沙对黄河向海输送溶解铀具有重要影响。

目录

声明

摘要

1 文献综述

1．1 铀同位素的地球化学循环及分馏

1．1．1 铀同位素的地球化学循环

1．1．2 234U与238U同位素分馏

1．2 河流中铀同位素的研究进展

1．2．1 世界河流铀同位素的研究现状

1．2．2 黄河流域铀同位素的研究

1．2．3 铀同位素的应用

1．3 河口区铀同位素的研究进展

1．4 人类活动对黄河流域的影响

1．4．1 径流量和输沙量

1．4．2 人类活动的影响

1．4．3 调水调沙的运行及影响

1．5 本研究的总体思路

2 黄河干流溶解铀的沿程分布及入海通量

2．1 样品的采集与分析

2．1．1 样品的采集

2．1．2 样品的测定

2．2 黄河干流铀同位素分布特征及影响因素

2．2．1 溶解态铀浓度、234U／238U放射性活度比

2．2．2 黄河干流沉积物、岸边泥以及流域土壤中铀的含量和234U／238U放射性活度比

2．2．3 黄河溶解铀沿程变化的影响因素

2．3 黄河利津站水沙、溶解铀浓度与入海通量的逐月变化

2．3．1 水沙特征

2．3．2 溶解铀浓度和234U／238U放射性活度比

2．3．3 溶解铀的入海通量

2．4 本章小结

3 黄河口混合区溶解铀的行为及其与长江口的比较

3．1 研究区域概况

3．1．1 黄河口

3．1．2 长江口

3．2 样品的采集与分析

3．2．1 站位布设和样品的采集

3．2．2 样品的分析与测定

3．3 河口混合区模拟实验

3．3．1 黄河口模拟实验

3．3．2 长江口模拟实验

3．4 黄河口溶解铀行为

3．4．1 溶解铀浓度随盐度的变化

3．4．2 234U／238U放射性活度比随盐度的变化

3．5 黄河口混合区模拟实验中铀的行为

3．6 长江口溶解铀行为

3．7 长江口混合区模拟实验中铀的行为

3．8 河口区铀的混合行为对入海通量的影响

3．9 本章小结

4 调水调沙期间黄河下游溶解铀的分布和来源

4．1 样品的采集与分析

4．1．1 样品的采集

4．1．2 样品的分析和数据来源

4．2 调水调沙期间利津站径流量和悬浮颗粒物含量的变化特征

4．3 调水调沙期间利津站溶解态、颗粒态铀同位素的变化特征

4．4 调水调沙不同阶段溶解态铀的来源

4．5 颗粒物吸附-解吸模拟实验

4．5．1 实验材料及样品的采集和处理

4．5．2 模拟实验方案

4．5．3 模拟实验结果与讨论

4．6 本章小结

5 调水调沙对黄河下游铀同位素化学行为和收支平衡的影响

5．1 样品的采集与分析

5．1．1 样品的采集

5．1．2 样品的分析和测定

5．2 调水调沙期间小浪底站和利津站径流量、悬浮颗粒物含量的变化

5．3 调水调沙期间小浪底站和利津站铀同位素的变化

5．3．1 小浪底站溶解铀浓度及234U／238U放射性活度比的变化

5．3．2 利津站溶解铀浓度及234U／238U放射性活度比的变化

5．4 调水调沙对小浪底-利津河段溶解铀化学行为的影响

5．4．1 颗粒物粒径对溶解铀行为的影响

5．4．2 氧化还原环境的改变对铀形态的影响(第二阶段)

5．5 调水调沙对黄河下游溶解态铀收支的影响

5．5．1 支流的汇入(UI)

5．5．2 悬浮颗粒物溶解／解吸输入的溶解铀(US)

5．5．3 河水消耗(沿程调水和补给地下水)损失的溶解铀(UC)

5．5．4 沉积物间隙水释放的溶解铀(UP)

5．6 本章小结

6 水库和调水调沙对黄河铀同位素入海通量的影响

6．1 样品的采集、分析和数据来源

6．1．1 样品的采集

6．1．2 样品的分析

6．1．3 其他数据来源

6．2 调水调沙期间径流量和悬浮颗粒物含量的变化(2014年)

6．2．1 小浪底站径流量和悬浮颗粒物含量的变化

6．2．2 利津站径流量和悬浮颗粒物含量的变化

6．2．3 调水调沙期间水、沙输运速度不同

6．3 小浪底站、利津站溶解铀浓度和通量的变化

6．4 调水调沙的运行对铀同位素入海通量的影响

6．4．1 小浪底水库还原态铀的释放

6．4．2 河床冲刷导致铀同位素的释放

6．4．3 调水调沙期间利津站溶解铀的入海通量

6．5 本章小结

7 结论

参考文献

附录

致谢

个人简历

博士学位期间己完成文章