比率荧光传感体系的构建及其在快速检测方面的应用

摘要

荧光分析法因其具有灵敏度高、分析速度快的优点被广泛地应用于环境污染物检测、生物医学和免疫分析等领域。在荧光传感中，比率荧光体系是以两种发光体的荧光峰强度比值为信号，对目标物进行定性或定量分析，可有效地减小环境等外界因素的干扰。本论文以碳点-金纳米团簇、不同粒径CdTe量子点为荧光信号源，通过化学修饰法和分子印迹技术构建出高选择性的比率荧光传体系，应用于对汞离子和牛血红蛋白(BHb)检测。主要研究内容如下： 1. 二硫苏糖醇修饰的碳点-金纳米团簇的制备及其对Hg2+检测 以氯金酸为原料，谷胱甘肽为还原剂，加热回流得到纳米金种子溶液，以葡萄糖为碳源，微波法制备出一种具有双发射峰的碳点-金纳米团簇，再用二硫苏糖醇(DTT)对碳点-金纳米团簇进行化学修饰。DTT两端具有巯基，一端的巯基能够锚定在碳点-金纳米团簇表面，另一端的巯基可特异性的吸引 Hg2+靠近金纳米团簇表面。当 Hg2+出现时，由于Hg2+(5d10)和Au+(5d10)之间形成金属键，引起金纳米团簇的荧光猝灭，而碳点的荧光基本不变。随着 Hg2+浓度的增加，碳点-金纳米团簇的荧光颜色发生了从红色到蓝色的变化，线性范围为0.05-1μM。将该传感体系应用于湖水和自来水中Hg2+浓度的检测，回收率在95.9-104%之间。 2. 分子印迹比率荧光可视化检测牛血红蛋白质 采用溶胶-凝胶法，以 SiO2作为支撑材料，绿色 CdTe 量子点(QD)为荧光信号源和辅助的功能单体，BHb 为模板，一锅法合成核-壳型分子印迹聚合物，构建了基于分子印迹技术的比率荧光传感体系，实现了对 BHb的快速检测和可视化分析。在检测过程中，以掺杂SiO2包覆的红色CdTe QDs(QD@SiO2)作为参比信号，利用绿色QD和红色QD@SiO2荧光强度比值的变化测定牛血红蛋白。随BHb浓度增加，由光诱导电子转移作用使绿色QD的荧光强度下降，而红色QD@SiO2荧光强度基本恒定不变，溶液荧光颜色从最初的绿色逐渐变为红色。该比率荧光传感体系的线性范围为0.050-3.0 μM，检出限为9.6 nM，印迹因子为6.8，对BHb具有较好的选择性和灵敏度。对牛尿样品的加标回收率在95.7–102%之间，这种比率荧光传感体系构建方法为检测其他分析物提供了一种有效的途径。

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