大气压Ar、N2和Ar/O2气体脉冲介质阻挡放电等离子体机理及特性的数值研究

摘要

大气压脉冲介质阻挡放电等离子体由重复频率高压脉冲电源驱动，它不仅拥有较好的稳定性、均匀性、化学活性和非热平衡性，而且具备较强的氧原子、臭氧和羟基等活性粒子与真空紫外线制备的能力以及具有较高的电子温度、等离子体密度和能量转换效率。更重要的是，大气压脉冲介质阻挡放电等离子体的特点与优势与非热平衡放电等离子体应用中的实际需求很好地契合，使之既适合于开展非热平衡放电等离子体的大规模工业化应用，还给气体放电与放电等离子体领域提供新的发展机遇和研究内容。因此，大气压脉冲介质阻挡放电等离子体具有重要的科学研究意义和广阔的应用前景，它的机理及特性是气体放电、等离子体物理、等离子体化学和等离子体生物医学工程等学科领域一直关注的热点课题。
　　本文建立和使用非热平衡放电等离子体一维流体模型，针对大气压氩气、氮气和氩氧混合气体脉冲介质阻挡放电等离子体的机理及特性，对不同放电工作气体中非热平衡放电等离子体的产生机制、演化过程、放电模式和放电特性等问题进行了系统的数值模拟研究。本文的研究工作，主要包含以下方面的内容和结果:
　　（一）对单原子惰性气体氩气和双原子分子气体氮气，进行了大气压脉冲介质阻挡放电等离子体机理和特性的数值模拟和比较研究。介绍了大气压氩气与氮气脉冲介质阻挡放电等离子体的研究背景、研究意义和国内外发展现状;从模拟结构、模拟粒子与基本反应、控制方程、数值方法和实验验证等方面，详细阐述本文建立和使用的大气压脉冲介质阻挡放电等离子体一维流体模型;系统地计算了放电电流密度、气隙电压、介质电压、粒子密度和气隙电场等放电等离子体重要特征变量，比较研究相同放电条件下单原子惰性气体氨气和双原子分子气体氮气的大气压脉冲介质阻挡放电等离子体的演化过程、放电模式和电离机制，获得如下结果:
　　(1)大气压氩气脉冲介质阻挡放电发生在气隙电压达到最大值之后，放电电流密度是呈两个双极性脉冲的放电形式，并分别发生在外施电压的上升沿和下降沿;大气压氮气脉冲介质阻挡放电开始于气隙电压的升高，在接近脉冲宽度的时间内呈现较为平稳的增长。
　　(2)氩气放电的放电模式为大气压辉光放电，氮气放电的放电模式在外施电压脉冲的不同阶段分别处于大气压汤森放电和由大气压汤森放电向大气压辉光放电发展的中间状态。
　　(3)两种放电工作气体中，电子碰撞电离均为主要的电离机制。在氩气中，多步电离能够明显地提高电离率，是关键的电离机制。在氮气中，亚稳态氮分子间的潘宁电离在较长时间里持续地产生带电粒子，同样是重要的电离机制。
　　（二）使用一维流体模型，系统地研究了放电条件对大气压氩气与氮气脉冲介质阻挡放电等离子体的影响。其中，放电条件是指放电等离子体反应室运行条件和外施单极性重复频率高压脉冲参数，前者包括放电气隙间距、介质厚度和介质相对介电常数，后者为电压振幅、频率与脉冲宽度。这里，首先研究了改变运行条件对两种气体大气压脉冲介质阻挡放电等离子体机理及特性的影响，之后计算分析了大气压氩气与氮气脉冲介质阻挡放电等离子体的脉冲参数效应，得到如下结果:
　　(1)氩气和氮气放电等离子体的放电电流密度、平均电子密度和平均耗散功率密度随放电气隙间距的增大而减小，并随着介质厚度的增大或介质相对介电常数的减小而减小。
　　(2)改变运行条件，氩气放电保持在大气压辉光放电模式，氮气放电则呈现大气压汤森放电或弱大气压辉光放电模式;大气压氮气辉光放电的形成需要较小的放电气隙间距、较薄的介质厚度和较高的介质相对介电常数。
　　(3)随外施电压振幅的提高，氩气和氮气放电等离子体的放电电流密度和平均电子密度均单调增大。随外施电压频率的提高，氩气放电电流密度减小，而氮气放电电流密度增大，两种放电气体中的平均电子密度接近正比地增大。增大外施电压脉冲宽度，放电电流密度和平均电子密度在氩气放电中基本保持不变，而在氮气放电中明显地增大。
　　(4)提高外施电压振幅，氩气放电模式从弱大气压辉光放电变化到标准大气压辉光放电，而氮气放电模式能够从大气压汤森放电转变为大气压辉光放电。
　　（三）氩氧等离子体含有大量的活性粒子，在非热平衡放电等离子体材料处理和生物医学应用中具有重要的作用。改变氩氧混合气体的氧浓度，将对氩氧等离子体的活性粒子密度及其应用效果产生显著影响。本文使用一维流体模型，系统地研究了氩氧混合气体的氧浓度对放电等离子体重要特征变量的影响，得到如下结果:
　　(1)大气压氩氧混合气体脉冲介质阻挡放电的放电电流密度波形与氩气放电类似，即在外施电压的一个周期内呈现两个双极性放电电流脉冲。氩氧混合气体中氧浓度的增加能引起第一次放电的放电电流密度峰值降低以及峰值时间延后，对第二次放电的放电电流密度的影响较小。
　　(2)增加氧浓度将导致放电气隙内阴极鞘层和等离子体正柱区的电子密度降低，该现象在第一次放电中更为显著。氧浓度的增加还明显地提高第二次放电的击穿电压以及在外施电压的脉冲持续时间和相邻两次电压脉冲的时间间隔内的平均电子温度。此外，平均耗散功率密度在氧浓度为3％时达到最大。
　　(3)增加氧浓度能够提高O+、O2(1Δg)和O3的平均粒子密度，降低电子、Ar+、O和O(1D)的平均粒子密度。不同氧浓度下，大气压氩氧脉冲介质阻挡放电等离子体中，O2+和O3-均分别为占支配地位的正负氧离子;O、O2（1Δg)和O3的平均粒子密度明显地高于其他粒子的平均粒子密度。
　　（四）使用氩氧放电等离子体一维流体模型，进一步研究了大气压氩氧混合气体脉冲介质阻挡放电中，氧类物质的反应路径贡献和时空密度演化。系统地计算和统计分析各种氧类物质的产生和消耗，给出了各种氧类物质的关键反应路径及其贡献。系统地研究并呈现了各种氧类物质的粒子密度轴向分布的时间演化。这些研究给出了如下的结果:
　　(1)O、O(1D)、O2(1Δg)和O-的主要产生途径为电子与O2间的电子碰撞反应。Ar+与基态氧原子和基态氧分子间的反应对氧离子O+和O2+的产生起到极显著的贡献。中性粒子间的反应O2+O2+O→O3+O2产生了绝大部分的臭氧分子O3。反应e+O3→O2-+O和O-+O3→O3-+O产生了大部分的负氧离子O2-和O3-。
　　(2)O2+与O-、O2-和O3-间的中和反应是这四种氧离子重要的消耗反应路径。氧离子O+、氧原子O和O(1D)的主要消耗反应路径为这三种粒子与O2间的反应。O2(1Δg)与O3间的反应，以及与电子、O和O2间的去激发反应是O2(1Δg)的主要的消耗路径。O3与各种中性粒子间的反应对臭氧分子的消耗起主要作用。
　　(3)O+和O(1D)的粒子密度相对较低，且在外施电压脉冲持续时间里有两个明显的波峰。O2+、O、O2(1Δg)和O3的粒子密度相对较高且几乎不随时间变化。负氧离子O-、O2-和O3-的粒子密度在外施电压脉冲持续时间里逐渐上升，在两次相邻电压脉冲时间间隔内缓慢下降。负氧原子离子O-的密度最大值位于介质层表面附近，负氧分子离子O2-和O3-粒子密度在放电气隙中部具有相对均匀的轴向分布。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 气体放电与放电等离子体

1．1．1 气体放电与放电等离子体的基本概念

1．1．2 产生放电等离子体的常见气体放电方式

1．2 研究背景

1．2．1 介质阻挡放电等离子体

1．2．2 大气压介质阻挡放电等离子体

1．2．3 大气压脉冲介质阻挡放电等离子体

1．3 国内外研究现状及发展动态分析

1．4 本论文的研究内容和章节安排

第二章 大气压氩气与氮气脉冲介质阻挡放电等离子体的数值模拟和比较研究

2．1 引言

2．2 大气压氩气与氮气脉冲介质阻挡放电等离子体的数值模拟

2．2．1 模拟结构

2．2．2 模拟粒子与基本反应

2．2．3 控制方程

2．2．4 数值方法

2．2．5 实验验证

2．3 大气压氩气与氮气脉冲介质阻挡放电等离子体的比较研究

2．3．1 放电等离子体特征变量的时间演化

2．3．2 放电等离子体特征变量的轴向分布

2．3．3 放电等离子体机理及特性的分析与讨论

2．4 本章小结

第三章 放电条件对大气压氩气与氮气脉冲介质阻挡放电等离子体的影响

3．1 引言

3．2 运行条件对大气压氩气与氮气脉冲介质阻挡放电等离子体的影响

3．2．1 放电气隙间距的影响

3．2．2 介质厚度和介质相对介电常数的影响

3．3 脉冲参数对大气压氩气与氮气脉冲介质阻挡放电等离子体的影响

3．3．1 外施电压振幅的影响

3．3．2 外施电压频率的影响

3．3．3 外施电压脉冲宽度的影响

3．4 本章小结

第四章 大气压氩氧混合气体脉冲介质阻挡放电等离子体的数值模拟和氧浓度效应

4．1 引言

4．2 大气压氩氧混合气体脉冲介质阻挡放电等离子体的数值模拟

4．3 大气压氩氧混合气体脉冲介质阻挡放电等离子体的氧浓度效应

4．3．1 氧浓度对放电电流密度和电子密度轴向分布的影响

4．3．2 氧浓度对击穿电压和平均耗散功率密度的影响

4．3．3 氧浓度对平均电子温度和平均粒子密度的影响

4．4 本章小结

第五章 大气压氩氧混合气体脉冲介质阻挡放电等离子体中氧类物质的反应路径贡献和时空密度演化

5．1 引言

5．2 氧类物质的产生和消耗

5．2．1 荷电氧类物质的产生和消耗

5．2．2 中性氧类物质的产生和消耗

5．3 氧类物质的反应路径贡献

5．3．1 氧类物质的产生反应路径及其贡献

5．3．2 氧类物质的消耗反应路径及其贡献

5．4 氧类物质的时空密度演化

5．4．1 正氧离子和中性氧类物质的时空密度演化

5．4．2 负氧离子的时空密度演化

5．5 本章小结

第六章 结论

6．1 主要成果和结论

6．2 工作展望

参考文献

致谢

攻读博士学位期间发表的学术论文