负载型二氧化铈纳米金催化剂的制备及性能研究

摘要

在本论文中，我们选用CeO2纳米棒作为载体，并选用了合适的负载方法制备了一系列纳米金催化剂，具体研究内容如下:
　　一、不同尺寸金物种（原子、团簇、颗粒）催化CO氧化活性的研究
　　在棒状纳米二氧化铈载体表面通过胶体沉积法，沉积沉淀法以及还原气氛的处理分别制备出含有金原子/团簇/颗粒的负载型金催化剂，通过球差校正的HADDF-STEM直接观察到不同尺寸的金物种，并使用in-situ XAFS、in-situDRIFTS等一系列原位表征手段探究了反应条件下金的价态和配位结构，得到了反应过程中不同金物种对CO的吸附强度，从而说明了金属态的金颗粒具有最好CO氧化催化活性。
　　二、不同尺寸金物种（团簇、颗粒）对水汽转换反应活性的研究
　　同样采用胶体沉积法和沉积沉淀法分别制备两种尺寸不同的负载型金催化剂，通过XAFS、H2-TPR、XPS等一系列表征手段对催化剂进行表征。我们发现经过水汽转换反应，沉积沉淀法制备的催化剂中的金原子被还原成金团簇，这说明水汽转换反应气氛具有还原性。由于二氧化铈载体对Au具有很强的稳定作用，因此反应过程中，对于沉积沉淀法制备的催化剂即使金物种被还原，催化剂仍然具有较小的尺寸以及很好的催化性能。这说明对于水汽转换反应而言，催化活性的来源是小尺寸的金物种。
　　三、不同煅烧温度载体对催化活性影响的研究
　　对纳米棒状二氧化铈载体进行不同温度的煅烧，通过沉积沉淀法对不同温度煅烧系列载体进行负载，并使用XRD、H2-TPR、O2-TPD、XPS、Raman光谱和DRIFTS等对催化剂进行了表征。制备得到的催化剂在CO氧化中表现出了较大的活性差异，其中载体经过500℃煅烧载金催化剂的催化活性最好，这可能与此条件下处理的载体的特殊表面结构相关。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 负载型纳米金催化剂研究现状

1．1．1 纳米金催化剂的制备方法

1．1．2 纳米金催化剂的应用前景

1．2 影响负载型金催化剂活性的因素

1．2．1 负载型金催化剂催化CO氧化与水汽转化反应机理

1．2．2 金物种的尺寸

1．2．3 金物种的价态

1．2．4 载体性质的影响

1．2．5 金—载体相互作用的影响

1．3 纳米CeO2研究现状

1．4 课题工作思路和创新点

1．4．1 选题思路

1．4．2 研究内容

1．4．3 创新点

参考文献

第二章 CeO2载体负载金原子／团簇／颗粒催化剂催化CO氧化性能研究

2．1 研究背景

2．2 催化剂的制备

2．2．1 CeO2纳米棒的制备

2．2．2 CeO2纳米棒负载金纳米颗粒样品制备

2．2．3 CeO2纳米棒负载金原子样品制备

2．2．4 CeO2纳米棒负载金团簇样品制备

2．3 催化剂表征

2．3．1 透射电子显微镜(TEM)

2．3．2 X射线精细结构(XAFS)

2．3．3 X射线粉末衍射(XRD)

2．3．4 漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)

2．3．5 X射线光电子能谱(XPS)

2．4 实验结果与讨论

2．4．1 基本结构表征

2．4．2 原位表征

2．5 结论

参考文献

第三章 金物种尺寸对水煤气转化反应催化活性的影响

3．1 研究背景

3．2 催化剂制备

3．2．1 CeO2纳米棒的制备

3．2．2 CeO2纳米棒负载金纳米颗粒样品制备

3．2．3 CeO2纳米棒负载金原子样品制备

3．3 催化剂表征

3．3．1 比表面积测试(BET)

3．3．2 X射线粉末衍射(XRD)

3．3．3 透射电子显微镜(TEM)

3．3．4 氢气程序升温还原(H2-TPR)

3．3．5 X射线光电子能谱(XPS)

3．3．6 X射线精细结构光谱(XAFS)

3．3．7 水煤气转化反应催化性能和活化能测试

3．4 实验结果与讨论

3．4．1 催化性能表征

3．4．2 催化剂结构表征

3．4．3 原位表征

3．5 结论

参考文献

第四章 不同温度煅烧二氧化铈载金催化剂的制备及性质研究

4．1 研究背景

4．2 催化剂的制备

4．2．1 CeO2系列载体的制备

4．2．2 金负载型CeO2系列催化剂的制备

4．3 催化剂表征

4．3．1 透射电子显微镜(TEM)

4．3．2 X射线粉末衍射(XRD)

4．3．3 比表面积测试(BET)

4．3．4 氢气—程序升温还原(H2-TPR)

4．3．5 X射线光电子能谱(XPS)

4．3．6 拉曼光谱(Raman)

4．3．7 原位傅里叶转换红外光谱(in-situ DRIFTS)

4．3．8 催化性能测试

4．4 实验结果与讨论

4．5 结论

参考文献

第五章 总结与展望

5．1 本论文的主要结论

5．2 展望

致谢

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