三维中空纳米金-石墨烯微球复合材料的制备及其应用研究

摘要

三维中空纳米金-石墨烯微球复合材料(AuNP/rGO HMS)可以看作是由二维片状石墨烯包裹纳米金形成的。这不仅保留了纳米金与石墨烯优异的物理、化学性质，还由于纳米金与石墨烯协同效应，使复合材料具有独特的性能，如不易团聚、堆叠、表面积大、活性位点多等优势。本文系统研究了AuNP/rGO HMS的制备方法，并对三维中空结构的形成进行了表征及研究，同时对材料应用于制备电化学传感器检测亚硝酸酸盐及催化降解4-硝基苯酚的能力进行了考察。主要研究内容如下:
　　1、AuNP/rGO HMS的制备与表征:以纳米金(AuNPs)溶液和氧化石墨烯(GO)溶液为前驱体制备AuNP/rGO微球。通过高温500℃还原处理得到AuNP/rGOHMS，通过对比AuNPs与GO不同的复合方式，成功制备中空AuNP/rGO微球复合材料。通过调节AuNPs与GO配比，得到不同配比的AuNP/rGO HMS，研究不同配比情况下对材料性能的影响。通过扫描电子显微镜(SEM)，低倍透射电子显微镜(TEM)，高倍透射电子显微镜（HRTEM）对AuNP/rGO HMS形貌进行表征，发现该材料是一种微球状且中空的纳米结构。通过高倍显微镜的mapping模式，发现AuNPs均匀分布在该复合材料中，利用拉曼光谱(Raman)，X-衍射光谱(XRD)研究AuNP/rGO复合材料的结合方式。结果表明，该材料因具有独特的三维中空球状结构，避免了出现二维石墨烯结构堆叠情况，同时，其巨大的比表面积有效地保障了材料与待测溶液充分接触。另外，石墨烯的存在保证了AuNPs均匀分布且平均粒径约为5.0-12nm，从而充分发挥了AuNPs材料高效的催化性能。
　　2、纳米金-石墨烯-玻碳电极(AuNP/rGO HMS/GCE)电化学传感器对检测亚硝酸盐的研究:采用循环伏安法和交流阻抗法研究AuNP/rGO HMS/GCE传感器的导电性能以及电子传输方式，并且研究影响AuNP/rGO HMS/GCE电化学传感器性能的条件，如pH值、扫描速率对AuNP/rGO HMS/GCE电化学传感器的影响，研究发现传感器对亚硝酸盐的检测限为0.05μM，检测范围为1.0μM-2.6mM。最后，还对传感器的稳定性能以及对亚硝酸盐检测的实际应用做了研究，结果表明传感器具有高选择性、稳定性以及优异的回收率。
　　3、AuNP/rGO HMS作为催化剂对4-硝基苯酚污染物催化转化的研究:在保证硼氢化钠过量的溶液中，利用合成的材料催化4-硝基苯酚使其转化成为4-氨基苯酚，从而降低4-硝基苯酚对环境的污染。该实验详细研究了不同温度、不同催化剂含量下三维AuNP/rGO HMS对4-硝基苯酚催化效果，并与现有的4-硝基苯酚催化剂的催化效果进行了对比，结果发现，该实验制备的AuNP/rGO HMS在催化4-硝基苯酚转化上具有更显著成效，可广泛应用于该污染物的催化转化中。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 石墨烯

1．1．1 石墨烯的性质

1．1．2 二维石墨烯的制备

1．1．3 三维球状石墨烯材料的制备

1．1．4 三维纳米贵金属-石墨烯复合材料的功能化及其应用

1．2 选题的意义，内容及创新点

第二章 三维中空纳米金-石墨烯复合材料的制备

2．1 引言

2．2 实验部分

2．2．1 仪器与试剂

2．2．2 纳米金溶液的制备

2．2．3 三维纳米金-石墨烯微球制备方法的研究

2．3 三维中空纳米金-石墨烯微球特性的研究

2．4 本章的小结

第三章 中空纳米金-石墨烯微球复合材料修饰玻碳电极制备电化学传感器用于检测亚硝酸盐

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 仪器与试剂

3．2．3 电极的制备

3．3 结果与讨论

3．3．1 AuNP／rGO HMS／GCE电极的电化学特性

3．3．2 AuNP／rGO HMS／GCE对亚硝酸盐的电化学行为研究

3．3．3 AuNP／rGO HMS／GCE对亚硝酸盐的电解动力学行为研究

3．3．4 线性和检测限

3．3．5 pH对检测亚硝酸盐的影响

3．3．6 选择性、稳定性和实际应用

3．4 本章小结

第四章 中空纳米金-石墨烯微球复合材料对4-硝基苯酚催化降解行为的研究

4．1 引言

4．2 实验部分

4．2．1 仪器与试剂

4．2．3 三维中空纳米金-石墨烯材料对4-硝基苯酚的催化研究

4．3 结果与讨论

4．3．2 三维中空纳米金．石墨烯微球和二维纳米金-石墨烯片状材料对4-硝基苯酚催化效果的研究

4．3．3 三维中空纳米金-石墨烯微球催化剂含量对催化4-硝基苯酚的研究

4．3．4 不同温度下三维中空纳米金-石墨烯微球催化剂对催化4-硝基苯酚的研究

4．4 本章小结

第五章 结论

参考文献

致谢

攻读学位期间发表的学术论文和参加科研情况