浒苔基水凝胶的研制及其在纳米金属制备和催化反应中的应用

摘要

本研究以藻类植物浒苔为基础原料，丙烯酸为单体，在引发剂与交联剂的作用下采用溶液聚合法合成了一种新型的浒苔基水凝胶，将其用于去除水环境中的Cu(Ⅱ)和Ni(Ⅱ)以及两种金属离子的金属纳米原位转化，并应用于催化产氢和催化降解对硝基苯酚反应。以浒苔基水凝胶以及浒苔基水凝胶-纳米金属为基础展开研究。
　　本研究主要内容包括：⑴以吸水能力为指标，选取丙烯酸与浒苔的质量比、丙烯酸的中和度、交联剂与丙烯酸的质量比为自变量，应用三因素三水平的响应曲面法得到制备该水凝胶的最优条件。结果表明，浒苔基水凝胶的最优合成条件为丙烯酸与浒苔的质量比为8.4，丙烯酸的中和度为54.3％，交联剂与丙烯酸的质量比为0.33。⑵在最优条件下批量合成浒苔基水凝胶，探究水凝胶粒径、溶液盐浓度、溶液pH值和温度等因素对浒苔基水凝胶吸水能力的影响。结果表明，在水凝胶粒径较小（40-60目），低盐浓度（去离子水），溶液pH值为5.0-6.0，较低温度(20℃)等条件下吸水能力较强，吸水量为427g/g。⑶以负载金属离子的浒苔基水凝胶为原料进行纳米金属的制备，并作为催化剂用于催化硼氢化钠产氢实验。探究不同条件（催化剂的种类、催化剂的量、硼氢化钠的初始浓度、反应温度、催化剂储存时间以及催化剂重复利用次数）对产氢速率的影响。结果表明，水凝胶-镍的催化效率高于水凝胶-铜的催化效率;催化剂浓度增加或者硼氢化钠浓度减少会提高催化效率;对于水凝胶-铜和水凝胶-镍，它们的反应活化能分别为42.61kJmol-1和39.10kJmol-1，催化剂重复利用五次以及储存三十天后，两种催化剂都能保持较高活性。⑷应用水凝胶-铜作为催化剂进行催化降解对硝基苯酚实验。探究不同条件（催化剂的量、硼氢化钠的初始浓度、反应温度、催化剂储存时间以及催化剂重复利用次数）对降解速率的影响。结果显示，随着催化剂的量、硼氢化钠的初始浓度、反应温度的增加，对硝基苯酚的降解速率逐渐增加，随着重复利用次数和储存天数的增加水凝胶-铜的催化效率逐渐降低，但仍能保持较高活性;水凝胶-铜的反应活化能分别为35.81kJmol-1，表明该催化剂在降解对硝基苯酚方面具有良好效果。

目录

声明

摘要

1．1 引言

1．2 天然高分子水凝胶概述

1．2．1 天然高分子水凝胶的类型

1．2．2 水凝胶的研究现状

1．3 纳米金属概述

1．3．1 纳米金属简介

1．3．2 纳米金属的研究进展

1．4 氢能发展现状概述

1．5 酚类污染物概述

1．6 本课题研究内容和意义

1．6．1 研究内容

1．6．2 研究意义

2．1 材料

2．2 实验仪器

2．3 实验方法

2．3．1 浒苔基高吸水性水凝胶的制备

2．3．2 浒苔基水凝胶吸水性能的研究

2．3．3 铜和镍纳米颗粒的制备

2．3．4 表征

2．3．6 浒苔基水凝胶-纳米金属复合物催化降解对硝基苯酚

第三章 浒苔基水凝胶最佳合成条件的确定

3．1 Box-Behnken响应曲面法设计

3．2 方差分析

3．3 确定最佳合成条件

3．4 小结

第四章 不同条件下浒苔基水凝胶的吸水性能

4．1 粒径对p(EP-g-PKA)吸水能力的影响

4．2 盐浓度对p(EP-g-PKA)吸水能力的影响

4．4 温度对p(EP-g-PKA)吸水能力的影响

4．5 小结

第五章 水凝胶-纳米金属的制备及表征分析

5．2．1 SEM分析

5．2．2 XPS分析

5．2．3 FTIR分析

5．2．4 TGA分析

5．2．5 EDS分析

5．2．6 XRD分析

5．3 小结

第六章 浒苔基水凝胶-纳米金属催化硼氢化钠水解产氢

6．1 催化剂种类对催化产氢速率的影响

6．2 催化剂的量和NaBH4的初始浓度对催化产氢速率的影响

6．3 温度对催化产氢速率的影响

6．4 重复利用和储存时间对催化产氢速率的影响

6．5 小结

第七章 浒苔基水凝胶-纳米金属催化降解对硝基苯酚

7．1 催化剂的量对催化还原速率的影响

7．2 NaBH4的初始浓度对值化还原速率的影响

7．3 温度对还原速率的影响

7．4 催化剂的重复利用次数和储存时间对还原速率的影响

7．5 小结

第八章 结论

参考文献

致谢

攻读硕士期间取得的成果