等离子体协同催化剂脱除氮氧化物实验研究

摘要

随着经济的发展，人类对于化石燃料的需求量不断增加，氮氧化物的排放量也将日益增加，并将会对环境带来严重的危害。因此研发高效的脱硝技术已经迫在眉睫。在传统燃煤电厂，以NH3为还原气体，V2O5/TiO2为催化剂的SCR脱硝技术得到了大规模的工业运用。但是该技术有很多缺陷，比如化学反应温度窗口较窄、催化剂磨损失活情况严重以及氨泄漏造成的环境污染等。对于这些问题，一种有效的解决方案就是把脱硝装置放在脱硫除尘装置之后的低温段，从而减小长期运行条件下烟气中的灰尘和二氧化硫对于催化剂性能的影响。但是由于烟气温度经过电除尘及脱硫装置以后通常会降低到较低的水平，使原有催化剂活性大大降低。
　　低温等离子技术可以活化反应成分，在低温甚至室温条件下就能促进化学反应的进行，将其与催化技术相结合，在低温下就能起到良好的脱除NOx的效果。将等离子体与催化剂相结合的技术成为近些年工程领域热门的研究方向。该方法能够同时发挥催化反应高选择性的优势以及等离子体在低温下活化反应分子的特性，提高NOx的脱除效率，具有巨大的应用价值。
　　本文在选题的基础上，对于MnCuCe/γ-Al2O3和MnFeCe/γ-Al2O3催化剂的成分配比，制备条件以及气体组分对其活性的影响进行了分析和实验研究，获得了具有良好低温活性的催化剂配方，并将其与等离子体技术相结合，探究了其协同效果。具体内容如下:
　　(1)分别对MnCuCe/γ-Al2O3和MnFeCe/γ-Al2O3两种催化剂的活性成分配比、负载量以及制备条件对其脱硝活性造成的影响进行了分析和研究，得到两种催化剂的最佳成分配比及最优制备条件，获得的催化剂在低温下便具有良好的脱硝活性。
　　(2)考察了模拟烟气气体组分条件如氨氮比、空速、O2的含量以及SO2的存在对于催化剂脱硝效率的影响，得到使催化剂获得最佳脱硝效率的气体组分条件以及其对于催化剂脱硝效率的影响规律。
　　(3)将获取的具有最佳活性的MnCuCe/γ-Al2O3和MnFeCe/γ-Al2O3催化剂与等离子体技术相结合，探究两者的协同作用对催化剂脱硝活性的影响，获得了优良的低温脱硝效果。

目录

声明

摘要

第1章 绪论

1．1 序言

1．2 氮氧化物的来源与危害

1．3 氮氧化物生成机理

1．4 常用的氮氧化物控制技术

1．5 等离子体协同催化脱除氮氧化物技术

1．5．1 等离子体的基本概念

1．5．2 等离子体的产生方式

1．5．3 等离子协同催化技术的应用形式

1．5．4 等离子体技术在催化领域的应用

1．6 低温SCR催化剂

1．6．1 责金属催化剂

1．6．2 分子筛催化剂

1．6．3 金属氧化物催化剂

1．6．4 炭基催化剂

1．7 本论文选题依据和研究内容

第2章 催化剂制备及性能评价装置

2．1 序言

2．2 实验原料、试剂及仪器

2．2．1 实验原料与化学试剂

2．2．2 主要实验仪器

2．3 催化剂制备

2．3．1 催化剂组分选择

2．3．2 催化剂制备方法

2．3．3 催化剂制备步骤

2．4 脱硝实验平台

2．4．1 实验平台的设计与搭建

2．4．2 配气系统

2．4．3 实验流程

第3章 MnCuCe／γ-Al2O3催化剂脱硝性能研究

3．1 序言

3．2 锰铜氧化物质量比对催化剂脱硝活性的影响

3．2．1 实验前准备

3．2．2 实验结果分析

3．3 锰铜氧化物负载量对催化剂脱硝活性的影响

3．3．1 实验前准备

3．3．2 实验结果分析

3．4 铈掺杂量对催化剂脱硝活性的影响

3．4．1 实验前准备

3．4．2 实验结果分析

3．5 载体粒径对催化剂脱硝活性的影响

3．5．1 实验前准备

3．5．2 实验结果分析

3．6 煅烧温度对催化剂脱硝活性的影响

3．7 煅烧时间对催化剂脱硝活性的影响

3．8 本章小结

第4章 MnFeCe／γ-Al2O3催化剂脱硝性能研究

4．1 序言

4．2 锰铁氧化物质量比对催化剂脱硝活性的影响

4．2．1 实验前准备

4．2．2 实验结果分析

4．3 锰铁氧化物负载量对催化剂脱硝活性的影响

4．3．1 实验前准备

4．3．2 实验结果分析

4．4 铈掺杂量对催化剂脱硝活性的影响

4．4．1 实验前准备

4．4．2 实验结果分析

4．5 载体粒径对催化剂脱硝活性的影响

4．5．1 实验前准备

4．5．2 实验结果分析

4．6 煅烧温度对催化剂脱硝活性的影响

4．7 煅烧时间对催化剂脱硝活性的影响

4．8 本章小结

第5章 气体组分对催化剂脱硝效率的影响研究

5．1 温度对催化剂脱硝性能的影响

5．2 空速对催化剂脱硝性能的影响

5．3 氨氮比对催化剂脱硝性能的影响

5．4 O2含量对催化剂脱硝性能的影响

5．5 SO2对催化剂脱硝性能的影响

5．6 本章小结

第6章 等离子体协同催化剂脱硝性能研究

6．1 等离子体单独脱硝性能测试

6．1．1 功率对等离子体单独脱硝性能的影响

6．1．2 温度对等离子体单独脱硝性能的影响

6．2 等离子体协同MnCuCe／γ-Al2O3催化剂脱硝性能测试

6．2．2 温度对等离子体协同MnCuCe／γ-Al2O3脱硝性能的影响

6．3．1 功率对等离子体协同MnFeCe／γ-Al2O3脱硝性能的影响

6．3．2 温度对等离子体协同MnFeOe／γ-Al2O3脱硝性能的影响

6．4 本章小结

第7章 总结与展望

7．1 全文总结

7．2 工作展望

参考文献

致谢