济南冬季室内外大气PM2.5中多环芳烃(PAHs)及其衍生物(NPAHs，OPAHs)的污染特征和来源解析

摘要

人们80％以上的时间都在室内度过，室内空气质量对人体健康的影响非常重要。多环芳烃(PAHs)具有致畸、致癌及致突变性，是大气中对人体危害较大的污染物，多环芳烃衍生物(NPAHs和OPAHs)浓度水平比PAHs低1-2个数量级，但致癌性和致畸性远高于PAHs。为了研究济南冬季宾馆室内外大气PM2.5中PAHs，NPAHs和OPAHs的污染特征，于2016年1月在济南市城区和郊区宾馆室内外同时采集了大气PM2.5样品。使用气相色谱、质谱联用仪(GC/MS-MS)分析了大气PM2.5样品中18种PAHs，16种NPAHs及5种OPAHs含量。研究了济南冬季宾馆室内外大气PM2.5中PAHs，NPAHs及OPAHs的浓度水平，室内外关系，来源及健康暴露风险。
　　基于实验数据，本研究得到了济南城郊宾馆室内外大气PM2.5中PAHs，NPAHs及OPAHs的浓度水平。济南城区大气PM2.5中PAHs，NPAHs及OPAHs浓度高于郊区;室外大气PM2.5中PAHs，NPAHs及OPAHs的浓度高于室内（除市区宾馆2）。本研究区域大气PM2.5中PAHs，NPAHs及OPAHs在成分组成上无明显差异。4环PAHs如Flt，PYR，BaA，Chr等为PAHs中的主要成分;9N-ANT及2+3N-FLA为NPAHs中的主要成分;9-FO为OPAHs中的主要成分。
　　通过研究多环芳烃及其衍生物的室内外浓度比值(I/O)，发现市区宾馆1和郊区宾馆大气PM2.5中PAHs，NPAHs和OPAHs的I/O均小于1，表明其主要来自室外源;在市区宾馆2大气PM2.5中，2-3环PAHs，2-3环NPAHs（除3N-BYL和9N-ANT）和OPAHs的I/O大于1，其主要来自于室内源。
　　利用主成分分析法(PCA)、特征比值法对济南冬季城郊宾馆室内外大气PM2.5中PAHs，NPAHs和OPAHs进行源解析。结果表明，本研究区域大气PM2.5中PAHs主要来源为固体燃料燃烧和机动车尾气（主要为汽油车尾气）;NPAHs和OPAHs的主要来源为固体燃料燃烧，机动车尾气和二次生成。通过分析本研究区域NPAHs二次生成途径发现城郊宾馆室内外大气PM2.5中NPAHs二次生成主要由OH·引发产生。
　　通过计算终生致癌风险(ILCR)对济南冬季城郊宾馆室内外大气PM2.5中PAHs及NPAHs对不同年龄段人群的健康暴露风险进行了评估。各年龄段人群处于市区室外大气环境中ILCR值最高，且各年龄段处于室外大气环境中ILCR值高于相应室内环境，处于城区大气环境中ILCR值高于郊区。室内大气PM2.5中PAHs的ILCR值随着距交通源距离的增加而降低。各年龄段人群在室内大气PM2.5中NPAHs的ILCR值在市区宾馆2最高，这可能与该宾馆内有显著的室内源有关。

目录

声明

摘要

符号及缩写说明

1．1 大气PM2．5污染概述

1．2 多环芳烃及其衍生物概述

1．2．1 多环芳烃及其衍生物性质

1．2．3 多环芳烃及其衍生物来源

1．3 多环芳烃及其衍生物研究进展

1．3．1 室外大气中多环芳烃及其衍生物研究进展

1．3．2 室内大气中多环芳烃及其衍生物研究进展

1．4 论文选题背景及主要内容

1．4．1 论文选题背景

1．4．2 论文主要内容

2．1 采样点介绍

2．2．样品采集

2．3．样品分析

2．3．1 所用仪器设备试剂

2．3．2 样品预处理

2．3．3 GC／MS-MS分析条件

2．4 质量保证和质量控制

2．4．1 采样阶段质量保证

2．4．2 分析过程质量保证

第三章 城郊宾馆室内外大气PM2．5中PAHs，NPAHs和OPAHs浓度特征

3．1 城郊宾馆室内外大气PM2．5中PAHs浓度特征

3．1．1 PAHs浓度水平

3．1．2 PAHs浓度的昼夜差异及室内外关系

3．2 城郊宾馆室内外大气PM2．5中NPAHs及OPAHs浓度特征

3．2．1 NPAHs及OPAHs浓度水平

3．2．2 NPAHs及OPAHs浓度的昼夜差异及室内外关系

3．3 本章小结

第四章 城郊宾馆室内外大气PM2．5中PAHs，NPAHs及OPAHs来源

4．1．1 PAHs来源分析

4．1．2 NPAHs来源分析

4．2 使用主成分分析法分析城郊宾馆室内外大气PM2．5中PAHs，NPAHs和OPAHs来源

4．2．1 PAHs来源分析

4．2．2 NPAHs及OPAHs来源分析

4．3 本章小结

第五章 城郊宾馆室内外大气PM2．5中PAHs，NPAHs及OPAHs健康暴露风险评估

5．1．1 PAHs等效毒性

5．1．2 PAHs健康暴露风险评估

5．2 城郊宾馆室内外大气PM2．5中NPAHs健康暴露风险评估

5．3 本章小结

6．1 主要结论

6．2 不足与展望

6．3 创新点

参考文献

致谢

攻读硕士学位期间的科研成果