Fe3+/TiO2催化剂的制备及其降解活性艳蓝X-BR光催化反应研究

摘要

活性艳蓝X-BR(Reactive Brilliant Blue X-BR)是一种在印染行业被广泛使用的活性染料，未经处理的活性艳蓝X-BR废水直接排入水体会对环境和水体造成严重污染。而目前关于高效降解活性艳蓝X-BR方法的研究较少，因此，如何安全、高效地降解活性艳蓝X-BR废水已成为当前研究的一个难点。
　　本文采用操作简单、成本低廉的超声-浸渍法制备出Fe3+负载改性的TiO2催化剂，并对影响其光催化效率的因素进行优化，然后对在最佳条件下制备得到的Fe3+/TiO2进行XRD结构表征和粒径分析。接着考察了Fe3+/TiO2降解活性艳蓝X-BR的光催化反应，研究了不同反应条件对Fe3+/TiO2降解活性艳蓝X-BR光催化反应的影响，主要实验条件有活性艳蓝X-BR初始浓度、Fe3+/TiO2催化剂用量、溶液初始pH值、反应氛围、外加牺牲剂、辐射功率;然后研究了在不同初始pH条件下光催化降解过程中溶液pH的变化情况;将Fe3+/TiO2与TiO2对活性艳蓝X-BR的降解效率进行了对比。
　　在浸渍液浓度为0.75 g/L，煅烧温度为450℃，煅烧时间为2.5h条件下制备得到Fe3+/TiO2，XRD谱图证实Fe3+负载到了TiO2表面，激光粒径分析结果表明负载前后，催化剂粒径没有发生显著改变。光催化降解实验结果表明，在紫外光源功率为15W（λ=254 nm），活性艳蓝X-BR初始浓度为20 mg/L、催化剂用量为3.0 g/L、溶液pH值为7.0、反应时间为90 min的实验条件下，Fe3+/TiO2降解活性艳蓝X-BR的光催化效率为93.15％。Fe3+/TiO2光催化降解活性艳蓝X-BR在氧气氛围中表现出了更高的降解效率，说明了Fe3+/TiO2光催化降解活性艳蓝X-BR是光催化氧化反应。Fe3+/TiO2光催化降解活性艳蓝X-BR的在更高的辐射功率下表现出了更高的降解效率。无论反应溶液初始pH为酸性还是碱性，随降解反应的进行都会趋于中性，这对活性艳蓝X-BR废水的排放非常有利。与纯TiO2相比，Fe3+/TiO2的光催化效率有了很大提高。在H2O2存在条件下，Fe3+/TiO2与H2O2组成的类芬顿体系对活性艳蓝X-BR的降解效果大于单独H2O2与Fe3+/TiO2对活性艳蓝X-BR降解效果之和。用不同的反应动力学模型对Fe3+/TiO2催化降解活性艳蓝X-BR的反应进行模拟后发现，伪一级反应动力学能够最好的对本反应进行描述，并计算了Fe3+/TiO2催化降解活性艳蓝X-BR的表观反应速率常数。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 课题背景

1．2 活性艳蓝X-BR国内外研究现状及水平

1．2．1 活性艳蓝X-BR的结构、理化性质

1．2．2 活性艳蓝X-BR污染现状

1．2．3 活性艳蓝X-BR的降解方法

1．3 TiO2光催化技术

1．3．1 TiO2的结构

1．3．2 光催化氧化技术原理

1．3．3 TiO2光催化反应存在的问题

1．3．4 提高TiO2光值化效率的方法

1．3．5 TiO2的应用

1．4 研究目的及意义

1．5 本课题主要研究内容

1．5．1 Fe3+／TiO2负载改性研究

1．5．2 Fe3+／TiO2降解活性艳蓝X-BR光催化反应

1．5．3 Fe3+／TiO2降解活性艳蓝X-BR光催化反应动力学

第二章 实验部分

2．1 实验化学试剂

2．2 实验仪器

2．3 分析方法

2．3．1 Fe3+／TiO2制备方法

2．3．2 活性艳蓝X-BR分析方法

2．3．3 Fe检测

2．4 Fe3+／TiO2降解活性艳蓝X-BR光催化实验

2．4．1 光催化降解反应过程

2．4．2 不同因素对Fe3+／TiO2降解活性艳蓝X-BR光催化影响的实验

2．5 实验研究技术线路图

第三章 Fe3+／TiO2催化剂制备及结构表征

3．1 负载条件对Fe3+／TiO2降解活性艳蓝X-BR光催化效率影响

3．1．1 浸渍液浓度对Fe3+／TiO2降解活性艳蓝X-BR光催化效率影响

3．1．2 煅烧温度对Fe3+／TiO2降解活性艳蓝X-BR光催化效率影响

3．1．3 煅烧时间对Fe3+／TiO2降解活性艳蓝X-BR光催化效率影响

3．2 Fe3+／TiO2结构裹征

3．2．1 XRD分析

3．2．2 粒径分析

3．3 本章小结

第四章 Fe3+／TiO2降解活性艳蓝X-BR光催化反应研究

4．1 影响Fe3+／TiO2降解活性艳蓝X-BR光催化效率的实验条件

4．1．1 初始浓度对Fe3+／TiO2降解活性艳蓝X-BR光催化效率影响

4．1．2 催化剂用量对Fe3+／TiO2降解活性艳蓝X-BR光催化效率影响

4．1．3 溶液pH值对Fe3+／TiO2降解活性艳蓝X-BR光催化效率影响

4．1．4 反应气氛对Fe3+／TiO2降解活性艳蓝X-BR光催化效率影响

4．1．5 外加牺牲剂对Fe3+／TiO2降解活性艳蓝x-BR光催化效率影响

4．1．6 紫外辐射功率对Fe3+／TiO2降解活性艳蓝X-BR光催化效率影响

4．2 反应过程中溶液pH值的变化

4．3 Fe3+／TiO2与TiO2降解活性艳蓝X-BR光催化效果对比

4．4 H2O2协同Fe3+／TiO2光催化降解活性艳蓝X-BR

4．5 臭氧联合紫外灯光催化降解活性艳蓝X-BR

4．6 反应过程中Fe3+／TiO2表面铁离子析出量

4．7 本章小结

第五章活性艳蓝X-BR光催化降解反应动力学研究

5．1 活性艳蓝X-BR光催化降解动力学原理

5．2 Fe3+TiO2降解活性艳蓝X-BR反应动力学方程的建立

5．2．1 零级反应动力学

5．2．2 伪一级反应动力学

5．2．3 二级反应动力学

5．3 各因素对Fe3+／TiO2降解活性艳蓝X-BR光催化反应动力学过程的影响

5．3．1 活性艳蓝X-BR初始浓度对降解反应动力学过程的影响

5．3．2 催化剂用量对降解反应动力学过程的影响

5．3．3 溶液初始pH值对光催化降解反应动力学过程的影响

5．4 本章小结

第六章 结论

参考文献

攻读学位期间已撰写的论文

致谢