SiC纳米线初期微观生长模式及Ni液滴尺寸对其影响的理论计算和模拟研究

摘要

SiC一维纳米材料具有卓越的热学性能、机械性能、电学性能、磁学、吸波等性能，因此关于SiC一维纳米材料的研究和开发层出不穷。近年来，SiC一维纳米材料的研究已成为纳米材料研究领域的热点。SiC纳米线的微观生长模式和机理影响了SiC纳米线形貌、微结构、阵列形式，而这些因素决定了纳米材料的物理化学性能，因此，探究SiC纳米线的初期微观生长模式对于控制所制备出的SiC纳米线的物理化学性能具有重要的意义。本文运用基于第一性原理的从头算分子动力学模拟的方法，在获得优选催化剂镍（Ni）的基础上，结合气-液-固（VLS）生长机制，使用Materials Studio软件和SIESTA软件模拟研究了SiC纳米线在Ni催化剂液滴上的初期微观生长模式，模拟了 SiC纳米线在具有最佳催化效果的Ni(111)晶面上的初期微观生长模式，探究了Ni催化剂液滴的尺寸对SiC纳米线初期微观生长模式的影响。主要的研究内容如下：
　　(1)使用Materials Studio软件建立半径为4?的Ni催化剂原子簇模型，导出所建立模型的原子坐标数据至 SIESTA软件平台中进行能量计算和结构优化，计算Ni原子簇模型体系的总能量，然后在已优化后的Ni催化剂原子簇表面上分别吸附活性C原子和活性Si原子，用SIESTA软件进行能量计算和结构优化，计算每个活性原子的吸附能并比较大小，从而确定在Ni催化剂上吸附的活性原子的种类、位置和吸附能。重复上述过程，不断向催化剂表面吸附新的活性原子，探究活性原子在Ni催化剂原子簇模型上的吸附规律。通过计算和分析数据得出，在吸附生长的最初阶段，活性C原子会优先在Ni催化剂表面形成碳原子层，继续在碳原子层上吸附活性原子时，活性Si原子优先于活性C原子吸附在碳原子层上继续生长，形成C、Si原子交替吸附的生长模式。
　　(2)根据本课题组前期研究优选出的 Ni(111)晶面为 SiC纳米线最佳生长晶面的结果。使用Materials Studio软件建立镍催化剂的(111)晶面的模型，并向(111)晶面上分别吸附活性C原子和活性Si原子，使用Materials Studio软件的Castep模块对吸附了活性原子的整体模型进行能量计算和结构优化，并计算每个活性原子的吸附能。结果表明，活性C原子优先吸附在Ni(111)晶面上，活性Si原子优先于活性C原子吸附在已吸附于Ni(111)的碳原子上，从而形成C、Si原子交替吸附的生长模式。
　　(3)分别建立半径为4?、5?、6?、的Ni催化剂原子簇模型，考虑Ni催化剂尺寸对SiC纳米线初期微观生长模式的影响。在Materials Studio软件中建立了Ni催化剂模型，并分别向催化剂的表面和内部吸附一个活性C原子或者活性Si原子，导出原子坐标数据至SIESTA软件平台中进行能量计算和结构优化。结果表明，在催化剂尺寸较小时，活性原子在催化剂表面直接吸附生长，只有当催化剂尺寸达到一定尺寸时，活性原子才会按照 VLS生长机理先融入催化剂液滴的内部，然后析出生成SiC纳米线。

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1 绪论

1.1引言

1.2 SiC一维纳米材料概述

1.3 计算机模拟技术在纳米材料中的应用

1.4论文选题依据与研究内容

2 计算方法和模拟软件

2.1 第一性原理

2.2 Materials Studio软件简介

2.3 SIESTA软件简介

3 SiC纳米线初期微观生长模式的理论计算与模拟研究

3.1碳源、硅源以及催化剂模型的构建

3.2吸附能计算公式

3.3计算参数的设定

3.4活性原子在Ni催化剂上吸附的能量计算和模拟分析

3.5活性原子在碳原子层上吸附的能量计算和模拟分析

3.6本章小结

4 SiC纳米线在Ni(111)晶面上初期微观生长模式的研究

4.1 吸附模型的构建

4.2 计算参数的设定

4.3 活性原子在Ni(111)表面上吸附的能量计算和模拟分析

4.4 活性原子在已吸附完成的碳原子上吸附的能量计算和模拟分析

4.5 本章小结

5 Ni催化剂尺寸对SiC纳米线初期微观生长模式的影响

5.1 活性原子在不同尺寸镍催化剂原子簇上的吸附模型

5.2 计算参数的设定

5.3 模拟实验过程简述

5.4 活性原子在Ni催化剂表面和内部吸附的能量计算与模拟分析

5.5 本章小结

6 结论

参考文献

致谢

攻读硕士期间的主要成绩

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