电晕放电等离子体在离子迁移谱中的应用

摘要

电晕放电等离子体所产生的各种自由基和活性物种，特别是超氧阴离子O2-自由基，由于其氧化性很强，在各种物理化学反应中起着重要的作用，现已被广泛的用作电离源。离子迁移谱（Ion Mobility Spectrometry, IMS）是一种大气压条件下的离子化学过程，是目前现场检测爆炸物的主流技术，现广泛应用于机场、车站等公共场所。但目前的爆炸物探测仪多采用放射性电离源，因此发展非放射性电离源一直是离子迁移谱技术的研究热门之一。本论文将基于离子迁移谱原理，发展电晕放电等离子体在快速灵敏检测爆炸物中的新技术和新方法。
　　基于电晕放电等离子体原理，设计了一种新型电离源结构，结合自行研制的离子迁移谱仪，发展了一种负电晕放电离子迁移谱(Corona discharge ion mobility spectrometry，CD-IMS)技术。该电离源结构的电极环孔直径经优化为3mm，此时电晕放电性能最好。
　　利用CD-IMS首先考察了单向气流和双向气流模式下的反应试剂离子，然后对离子迁移谱中的放电电压、针-环距离、迁移管温度和漂气流速等参数进行了系统优化，可以得到最佳实验条件为:电晕放电电压为2400V，针-环距离为2mm，迁移管温度为100℃，漂气流速为1200 ml·min-1。在单向气流模式下，可以有效地避免了放电副产物氮氧化物和臭氧等引发的一系列复杂反应，得到单一的反应试剂离子O2-(H2O)n。最后将它应用于爆炸物2，4，6-三硝基甲苯(TNT)、硝酸铵(AN)、硝化甘油(NG)、太安(PETN)、黑索金(RDX)的高灵敏度快速直接检测，分别考察了爆炸物在单向气流和双向气流模式下的产物离子信号，发现单向气流模式下的检测灵敏度更高，其中TNT的检测限达到了200 pg。
　　结果表明，基于该电晕放电等离子体电离源的IMS具有灵敏度高，结构简单，无辐射性，反应试剂离子单一等优点，在爆炸物快速高灵敏检测、公共安全保障等方面具有广阔的应用前景。

目录

声明

摘要

引言

1．1 离子迁移谱概述

1．2 离子迁移率系数

1．3 离子迁移谱分类

1．3．1 迁移时间离子迁移谱

1．3．2 微分离子迁移谱

1．3．3 呼吸式离子迁移谱

1．3．4 行波场离子迁移谱

1．4 离子迁移谱的结构及性能

1．4．1 结构功能介绍

1．4．2 性能参数

1．5 离子迁移谱电离源

1．5．1 放射性电离源

1．5．2 光电离源

1．5．3 电晕放电电离源

1．5．4 电喷雾电离源

1．6 本论文的工作

2 电晕放电离子迁移谱的设计

2．1 引言

2．2 试验仪器装置

2．2．1 电晕放电离子迁移谱

2．2．2 迁移管

2．2．3 电晕放电电离源的设计

2．2．4 离子门

2．2．5 检测装置

2．3 气流系统

2．4 进样系统

2．5 数字采集及连续监测软件

2．6 爆炸物的性质及其制备

2．7 相关计算

2．7．1 迁移率和分辨率

2．7．2 检测限

2．8 小结

3 电晕放电离子迁移谱对爆炸物的检测

3．1 前言

3．2 CD-IMS

3．2．1 伏安特性曲线

3．2．2 CD-IMS的单／双向气流模式下的反应试剂离子成分

3．2．3 CD-IMS的参数优化

3．2．4 CD-IMS的性能参数

3．3 CD-IMS的应用

3．3．1 引言

3．3．2 分析过程

3．3．3 实验参数

3．3．4 爆炸物TNT的检测

3．3．5 其他几种常见爆炸物的检测

3．4 小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表学术论文情况

致谢