2-甲基萘和甲醇烷基化制备2，6-二甲基萘研究

摘要

2,6-二甲基萘是制备新一代高性能聚酯材料的重要单体,目前世界上仅有阿莫科公司由单苯环化合物出发的多步路线实现了商业化生产,然而该工艺中使用的金属催化剂以及大量的有机溶剂造成严重的环境污染,同时相对复杂的工艺也增加了生产成本.本文开展了以2-甲基萘及甲醇为原料,通过沸石催化择形烷基化制备2,6-二甲基萘的研究.在常压条件下,考察了HY,HZSM-5,HZSM-48,SAPO-11等沸石催化剂上2-甲基萘和甲醇烷基化反应性能,以及不同类型的HZSM-5沸石分子筛催化剂:HZSM-5(Si/Al=38),HZSM-5(Si/Al=50)和纳米级HZSM-5上烷基化反应性能,并进一步考察了拟薄水铝石对2-甲基萘烷基化反应的影响.在HZSM-5(Si/Al=38)分子筛催化剂上,考察了反应温度,进料空速和原料配比对2-甲基萘烷基化反应性能的影响.对催化剂的适当改性可以有效地降低2-甲基萘烷基化反应的异构化程度,提高目的产物2,6-DMN的选择性.为解决该工艺中催化剂容易失活的问题,进行了以超临界流体为反应介质的烷基化反应,考察了在HZSM-5沸石分子筛上反应温度和压力对2-甲基萘烷基化反应的影响.

目录

文摘

英文文摘

独创性说明

第一章文献综述

1.1 2,6-DMN的制备方法

1.1.1直接提取法

1.1.2化学合成法

1.2择形催化合成2，6-二甲基萘的研究概况

1.2.1萘或甲基萘甲醇烷基化合成2，6-二甲基萘的反应机理

1.2.2研究现状

1.3课题选择

第二章实验部分

2.1实验原料

2.2改性催化剂的制备

2.2.1浸渍法

2.2.2离子交换法

2.2.3机械混合法

2.2.4同晶取代法

2.3 2-甲基萘甲醇烷基化反应

2.4催化剂的物性表征

2.4.1 NH3-TPD

2.4.2 XRD

2.4.3热重分析

2.5反应产物的气相色谱分析

第三章不同催化剂上2-甲基萘与甲醇烷基化反应

3.1前言

3.2结果与讨论

3.2.1不同沸石分子筛催化剂上2-甲基萘烷基化反应性能

3.2.2不同类型HZSM-5催化剂上2-甲基萘烷基化反应

3.2.3拟薄水铝石对2-甲基萘烷基化反应的影响

3.2本章小结

第四章HZSM-5上2-甲基萘甲醇烷基化反应条件的研究

4.1前言

4.2常压下反应条件的确定

4.2.1温度对烷基化反应的影响

4.2.2空速对烷基化反应的影响

4.2.3原料液配比对烷基化反应的影响

4.3本章小结

第五章改性HZSM-5分子筛上2-甲基萘烷基化反应的研究

5.1前言

5.2结果与讨论

5.2.1镁改性HZSM-5沸石分子筛上烷基化反应

5.2.2磷氧化物改性HZSM-5沸石分子筛上烷基化反应

5.3本章小结

第六章改性SAPO-11催化剂上2-甲基萘与甲醇烷基化反应性能研究

6.1前言

6.2结果与讨论

6.2.1镁化合物改性SAPO-11沸石上2-甲基萘烷基化反应

6.2.2不同金属改性SAPO-11沸石上2-甲基萘烷基化反应

6.2.3(NH4)2HPO4改性SAPO-11沸石上2-甲基萘烷基化反应

6.2.3 Ba(NO3)2改性SAPO-11沸石上2-甲基萘烷基化反应

6.3本章小结

第七章超临界态烷基化反应

7.1前言

7.2 HZSM-5沸石催化剂上超临界态烷基化反应

7.2.1常压与超临界条件下2-甲基萘烷基化反应性能比较

7.2.2不同温度条件下的烷基化反应

7.2.3不同压力条件下的烷基化反应

7.3 SAPO-11沸石催化剂上超临界态烷基化反应

7.3.1常压与超临界条件下的2-甲基萘烷基化反应性能比较

7.3.2改性SAPO-11沸石催化剂上超临界态烷基化反应性能

7.3.3改性SAPO-11沸石催化剂失活研究

7.4本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表学术论文情况

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