Pd-Sn-K/SiO催化剂上的甲苯氧乙酰化反应

摘要

采用分步初湿浸渍法制备了Pd-Sn-K/SiO<,2>催化剂,在常规固定床流动体系中,研究了甲苯在该催化剂上气/固相氧化条件下与乙酸一步合成乙酸苄酯的反应规律.考察了催化剂中单一活性组分的作用以及催化剂制备方法对催化剂性能的影响,并对SiO<,2>载体上活性组分Pd以及催化剂助剂锡氧化物的负载量进行了优化.结果表明,在Pd-Sn-K/SiO<,2>催化剂中,载体SiO<,2>上的金属态钯是对甲苯氧乙酰化合成乙酸苄酯的高活性组分,180℃下,以Pt,Au等贵金属或一些过渡金属氧化物(例如钴氧化物、铈氧化物和锰氧化物)替代钯组分所制备的催化剂上均未发现可检测量的甲苯发生转化.在气/固相反应体系上,Pd-Sn-K/SiO<,2>催化剂中锡氧化物的存在明显地提高了乙酸苄酯的生成产率.且Pd-Sn-K/SiO<,2>催化剂的活性与制备方法密切相关,用H<,2>将SiO<,2>上负载的钯化合物还原之后再负载锡化合物所得催化剂活性较高.

目录

文摘

英文文摘

独创性说明

前言

参考文献

1文献综述及论文设想

1.1甲苯氧乙酰化反应的催化剂

1.1.1液-均相反应体系

1.1.2液/固相反应体系

1.1.3气/固相反应体系

1.1.4反应机理

小结

1.2选题依据及论文设想

参考文献

2实验部分

2.1催化剂制备

2.1.1试剂原料

2.1.2载体处理

2.1.3 Pd-Sn-K/SiO2多组分催化剂的制备

2.1.4 M-Sn-K/C催化剂的制备

2.2催化剂表征(XRD)

2.3催化剂的评价

2.4计算方法

2.5反应装置图

参考文献

3以肼作还原剂的Pd-Sn-K/SiO2的活性

3.1催化剂活性组分含量的筛选

3.1.1钯的负载量对Pd-Sn-K/SiO2催化剂活性的影响

3.1.2 KOAc的作用

3.1.3 Sn/Pd摩尔比对Pd-Sn-K/SiO2催化剂活性的影响

3.2氯离子的影响

3.3碱金属助剂的比较

小结

4以氢气作还原剂的Pd-Sn-K/SiO2的活性

4.1催化剂的筛选

4.2催化剂助剂的影响

4.3载体的影响

4.4反应温度对催化剂性能的影响

4.5催化剂活性组分含量的筛选

4.5.1钯的负载量对Pd-Sn-K/SiO2催化剂活性的影响

4.5.2锡组分含量对催化剂性能的影响

4.6还原方法对催化剂活性的影响

4.7氯离子的影响

4.8组分引入顺序对催化剂活性的影响

小结

5 Pd-Sn-K/SiO2催化剂上甲苯氧乙酰化反应的可能机理

参考文献

6结论

7展望

附录A

附录B

发表论文情况

致谢

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