新金刚石晶体结构及电子结构的第一性原理研究

摘要

本文以碳黑为碳源，纳米铁为催化剂，在1100℃下，利用强磁场碳黑催化法制备出新金刚石粉末，对不同时效处理后的粉末样品进行X射线衍射(XRD)表征。结果表明，新金刚石是一种亚稳态的结构，随放置时间的推移其晶体结构发生变化。并依据不同时效处理后的XRD分析结果和电子衍射图谱，我们提出了具有分数占位比的“缺陷金刚石”模型，它能够合理解释新金刚石结构随时间的变化而发生改变的规律。在该晶体结构模型中，原子的占位数x为0时，为面心立方结构(Fcc)，x为1时，为金刚石结构。密度泛函理论计算的晶体结合能表明，随原子占位数x的增加，其结构的稳定性在增加。因此，新金刚石是一种由Fcc结构向金刚石结构过渡的中间态结构。采用基于密度泛函理论的第一性原理，对新金刚石、金刚石和石墨的电子结构进行了对比研究，结果表明，新金刚石是一种具有良好导电性的金属性的碳。

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1绪论

1.1新金刚石的研究起源

1.2新金刚石的制备方法

1.2.1射频等离子体CVD法

1.2.2石墨冲压激冷法

1.2.3冲压C60法

1.2.4高温高压法

1.2.5碳等离子体沉积法

1.2.6氢等离子体退火法

1.2.7碳离子注入退火法

1.2.8强磁场碳黑催化法

1.3新金刚石结构的研究

1.3.1 Jarkov的新金刚石结构

1.3.2 Konyashin的新金刚石结构

1.4新金刚石性能的研究

1.4.1新金刚石的导电性

1.4.2新金刚石的稳定性

1.5本论文的目的、意义及主要内容

2理论研究方法

2.1从波函数到密度泛函

2.2密度泛函理论

2.2.1霍亨伯格—孔恩定理(Hohenberg-Kohn定理)

2.2.2孔恩—沈吕九(Kohn-Sham)方程

2.3局域密度近似(LDA)与广义梯度近似(GGA)

2.4赝势方法

2.4.1赝势的导出

2.4.2赝势的基本性质

2.4.3经验赝势和非经验赝势

2.4.4模型赝势和模守恒赝势

2.4.5赝势的硬度

2.5本章小结

3新金刚石晶体结构的确定

3.1实验方法

3.1.1新金刚石样品的制各

3.1.2新金刚石样品的XRD分析

3.2晶体结构的确定

3.2.1新金刚石晶体结构模型的提出

3.2.2新金刚石晶体结构模型的XRD分析

3.2.3新金刚石晶体结构模型的结合能

3.3本章小结

4新金刚石电子结构的第一性原理研究

4.1计算参数选择

4.1.1交换关联函数

4.1.2赝势

4.1.3截断能

4.1.4 FFT格子纬度

4.1.5 K点取样

4.1.6电子极小化

4.2电子结构分析

4.2.1能带结构

4.2.2态密度

4.3布局数分析

4.3.1计算结果分析

4.4本章小结

结 论

参考文献

攻读硕士学位期间发表学术论文情况

致谢