大连松针、儿童血液和黄河三角洲土壤中多溴联苯醚污染特征研究

摘要

多溴联苯醚(PBDEs)是添加型溴代阻燃剂的一种，应用广泛。研究表明PBDEs已广泛存在于环境各介质及人体内，且含量呈逐年增加的趋势。部分PBDEs具有持久性、生物蓄积性及毒性，已引起了社会各界的广泛关注，2009年5月，联合国环境规划署将其中的四溴、五溴、六溴及七溴联苯醚列入持久性有机污染物(POPs)名单。了解PBDEs在环境及人体内的存在及水平，对于进一步研究其环境及毒性行为奠定一定基础，并为制定相关法律法规提供数据支持。 本研究首先建立了松针、人体血液及土壤中PBDEs的分析方法。松针和土壤样品经过有机溶剂提取，然后经浓硫酸和氧化铝柱净化；人体血液样品利用液液提前、分离技术处理。然后运用气相色谱—负化学电离源—质谱(GC—NCI—MS)法进行测定。结果表明各种分析方法均具有良好的重现性、较高的灵敏度和良好的回收率。松针中BDE—209是主要的同类物，约占8种所检测的PBDEs总量的82.3％，低溴代联苯醚以BDE—47为主。大连儿童血液中∑PBDEs(所有检测到的PBDEs浓度之和)中值为31.61 ng/g lipid weight(1w)，高于中国其他地区非职业暴露成人血液中PBDEs水平，处于世界儿童体内PBDEs污染的中等水平。BDE-153，99和47是主要的PBDEs同类物，与中国南方地区脐血中组成相似但不同于美国和欧洲。儿童血液中PBDEs的浓度在不同年龄段或性别间未发现显著的差异性。室内灰尘和母乳可能是儿童PBDEs暴露的两个主要来源。儿童可能是PBDEs暴露的高风险人群。黄河三角洲上、中、下三层土壤中∑PBDEs中值分别为103，38和8 nk/kg dry weight(dw)，低于中国其他地区报道的水平，处于世界土壤PBDEs污染的较低水平。BDE—209是主要的同类物，占∑PBDEs的86.1％—99.5％，Deca—BDEs为主要来源。低溴代同类物含量以BDE—99、47、28、100、183、153及154为主。与中国其他地区相似，BDE—28和BDE-183相对丰度较欧美地区高，中国可能与欧美地区生产和使用的PBDEs产品有所不同。不同区域、不同深度土壤中PBDEs含量和同类物组成不同。中间区域含量较高、组成较复杂，可能存在当地源。上层含量较高、组成较复杂，高溴代同类物含量相对较多，近年来有PBDEs的输入。

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声明

引言

1多溴联苯醚研究进展及本文选题依据

1.1 PBDEs的基本性质

1.2 PBDEs的来源

1.3 PBDEs的毒性

1.4 PBDEs环境行为及人体暴露研究

1.4.1环境中PBDEs源与汇

1.4.2土壤/沉积物中的PBDEs

1.4.3空气中的PBDEs

1.4.4生物体内的PBDEs

1.4.5人体暴露水平与途径

1.5 PBDEs的分析方法

1.5.1样品提取技术

1.5.2纯化技术

1.5.3仪器分析

1.6本研究目的、意义及内容

2 PBDEs分析方法的建立

2.1实验试剂与仪器

2.2样品前处理

2.3仪器分析

2.4质量保证与质量控制

2.5实验结果

3大连松针和儿童血液中PBDEs的污染特征

3.1大连松针中PBDEs的初步研究

3.2大连儿童血液中PBDEs的含量、组成特征

4现代黄河三角洲土壤中PBDEs含量、组成及空间分布特征

4.1研究区域概况

4.2样品采集及分析

4.3结果与讨论

结论

参考文献

攻读硕士学位期间(待)发表学术论文情况

致谢