温和条件下改性骨架镍催化二甲基硝基苯加氢

摘要

本文采用骤冷法制备了Ni-Al-Mo合金薄条，经粉碎、碱活化后得到改性的骨架镍，采用XRD对其进行了表征。将改性骨架镍催化剂用于催化2，4-二甲基硝基苯和3，4-二甲基硝基苯加氢制备相应的芳胺。系统地研究了溶剂种类、反应温度、反应压力、底物浓度、催化剂用量等条件对2，4-二甲基硝基苯和3，4-二甲基硝基苯加氢反应的影响。结果表明，改性骨架镍对以上反应具有优异的催化性能，与文献报道相比，反应条件更加温和，产品收率更高，具有潜在的工业化价值。
　　 将改性骨架镍用于催化2，4-二甲基硝基苯加氢制备2，4-二甲基苯胺，催化剂显示出极高的活性和选择性。以乙醇为溶剂，原料初始浓度为2.5mol·L-1，催化剂的用量为原料质量的6％，在40℃，10MPa的下反应130min，2，4-二甲基硝基苯的转化率为100％，2，4-二甲基苯胺选择性可达100％。改性骨架镍催化剂具有良好的稳定性，催化剂连续套用16釜后仍具有很高的活性。
　　 将改性骨架镍用于3，4-二甲基硝基苯的液相催化加氢，结合GC跟踪反应过程，探讨了可能的反应历程。得到了优化的反应条件：以甲醇为溶剂，原料初始浓度1.0mol·L-1，催化剂质量为原料质量的7％，在60℃、0.5MPa下反应40min，3，4-二甲基硝基苯的转化率和3，4-二甲基苯胺的选择性均达到100％。对催化剂进行寿命实验考察，结果表明该催化剂具有很高的稳定性。反应得到的产品纯度高，色相好，市场竞争力强。

目录

文摘

英文文摘

声明

引 言

1 文献综述

1.1 液相催化加氢制取芳胺的研究

1.1.1 芳香硝基化合物液相催化加氢机理

1.1.2 芳香族硝基化合物液相催化加氢的影响因素

1.2 骨架镍催化剂

1.2.1 骨架镍催化剂的制备

1.2.2 骨架镍的结构

1.2.3 骨架镍催化剂加氢活性及改性研究

1.3 骤冷法制备骨架镍催化剂

1.3.1 骤冷骨架镍的研究进展

1.3.2 骤冷速度和抽铝过程的研究

1.3.3 骤冷骨架镍催化剂在加氢领域中的应用

1.3.4 骤冷骨架镍催化剂的研发前景

1.4 两种二甲基硝基苯的加氢研究现状

1.4.1　2，4—二甲基硝基苯的加氢研究现状

1.4.2　3，4—二甲基硝基苯的加氢研究现状

2 实验部分

2.1 主要仪器和试剂

2.2 催化剂的制备

2.3 实验方法

2.4 分析方法

3 结果与讨论

3.1 催化剂的表征

3.2 改性骨架镍催化2，4—二甲基硝基苯的高效加氢

3.2.1 产品鉴定

3.2.2 反应历程

3.2.3 溶剂影响

3.2.4 底物浓度影响

3.2.5 催化剂量的影响

3.2.6 反应温度的影响

3.2.7 反应压力的影响

3.2.8 催化剂寿命考察

3.2.9 小结

3.3 温和条件下改性骨架镍催化3，4—二甲基硝基苯加氢

3.3.1 产品鉴定

3.3.2 反应历程

3.3.3 溶剂影响

3.3.4 反应温度的影响

3.3.5 反应压力影响

3.3.6 底物浓度影响

3.3.7 催化剂量的影响

3.2.8 催化剂寿命考察

3.3.8 小结

结 论

参考文献

攻读硕士学位期间发表学术论文情况

致 谢