光腔衰荡光谱诊断低温等离子体NO2和CH活性物种

摘要

等离子体是物质的第四态，是由电子、离子以及中性气体粒子组成的物质形态，具有集体行为，宏观上呈现准中性。由于等离子体化学反应过程非常复杂，导致开展相关机理研究工作具有很大的挑战，需要建立先进诊断技术对等离子体关键物种进行定量鉴别，同时等离子体瞬态物种的非均匀空间分布特性对诊断技术的时间和空间分辨能力提出了较高的要求。发展高时空分辨的原位无干扰诊断技术，对深入研究等离子体反应机理十分关键。鉴于此目标，本论文主要开展了以下工作: 一、建立了光腔衰荡光谱等离子体诊断系统，具有微秒量级的时间分辨率，对介质阻挡放电和纳秒脉冲直流放电等离子体中的NO2进行了实时、原位、在线的诊断测量。在900 V放电电压，10 kHz放电频率下，测量了不同初始NO2数密度(1.5×1013cm-3～2.79×1014cm-3)条件下，NO2/Ar混合气体介质阻挡放电中NO2的时间演化:在放电刚开始时，NO2数密度急剧下降;随着放电继续进行，NO2数密度缓慢增加;当初始NO2数密度低至1.5×1013cm-3时，最终NO2数密度会大于初始数密度。在-1300V放电电压、30Hz放电频率下，测量了不同初始NO2数密度、不同脉宽(200ns，1μs和2μs)下，NO2/Ar混合气体纳秒脉冲直流放电余辉中NO2的时间演化:在较高初始NO2数密度条件下(3.05×1014cm-3、8.88×1013cm-3)，当放电脉冲结束后NO2数密度迅速下降，在几微秒后基本保持稳定，且脉宽越大，NO2数密度下降速率越快;在较低初始NO2数密度条件下(1.69×1013cm-3)，当脉宽为200ns和1μs时，NO2数密度在余辉中随时间呈下降趋势，而当脉宽为2μs时，NO2数密度在余辉中随时间先缓慢增加而后下降。因此在较低初始NO2数密度条件下，单纯提高注入功率无法促进NO2的脱除过程。在空气纳秒脉冲直流放电余辉中发现了NO2数密度振荡下降且在十微秒量级时间尺度内出现多个峰值和谷值的现象:在不同的放电电压(-1000V、-1300V)和不同放电脉宽(1μs、2μs)下NO2数密度具有相似的振荡趋势，但随着余辉时间的增加谷值的时间间隔增加。 二、将光腔衰荡光谱和发射光谱相结合，提供一种深入研究有效逆光子效率(PE-l)的手段。在托卡马克装置中，最常用于诊断偏滤器处碳基材料的化学侵蚀的方法是测量CH(A2△→X2Ⅱ)的发射光谱，该方法基于逆光子效率(D/XB)实现CH(A2△→X2Π)发射的光通量与甲烷（碳壁化学侵蚀产物之一）的粒子通量之间的转化。研究结果表明在类ITER脱靶偏滤器等离子体参数下，与电子碰撞激发CH(X2Ⅱ)得到的光通量相比，发射光谱测量到的光通量随电子温度（Te）的变化幅度小得多，CH(A2△)主要由CH+x的离解复合产生，电子碰撞激发并非CH(A2△)的主要来源，CH自由基偏离激发平衡。离解复合过程增加了CH(A2△→X2Π)发射的光通量，减弱了光通量对温度的依赖，使得PE-1不会随温度降低而大幅变化。数据库中并未给出离解复合反应通道产生CH激发态的几率，光腔衰荡光谱和发射光谱的结合，为确定离解复合反应激发CH(A2△)能级的几率提供了方法。研究结果表明CH(A2△)占总CH自由基产物的百分比随电子温度增加而增加，当Te＜1eV时，该值在4％至13％之间。因此用发射光谱方法测量ITER偏滤器区域碳壁化学侵蚀需要谨慎，应该考虑离解复合过程对CH(A2△→X2Π)发射光通量的贡献。

目录

声明

摘要

主要符号表

1 绪论

1．1 低温等离子体概述

1．2 低温等离子体光谱诊断技术

1．2．1 发射光谱诊断技术

1．2．2 直接吸收光谱诊断技术

1．2．3 间接吸收光谱诊断技术

1．3 光腔衰荡光谱诊断技术

1．3．1 光腔衰荡光谱的发展史及研究现状

1．3．2 光腔衰荡光谱的原理

1．4 论文选题和研究思路

1．5 本论文章节结构安排

2 光腔衰荡光谱等离子体诊断系统的建立

2．1 激光源

2．2 光学谐振腔

2．2．1 光学谐振腔理论

2．2．2 光学谐振腔构成

2．3 探测器

2．4 仪器时序控制

2．5 数据采集与处理

2．6 光谱分析

2．7 等离子体发生装置

2．7．1 介质阻挡放电等离子体发生装置

2．7．2 纳秒脉冲直流放电等离子体发生装置

2．7．3 直流级联弧等离子体源装置

2．8 本章小结

3 光腔衰荡光谱诊断研究气体放电等离子体中NO2的时间演化

3．1 引言

3．2 光腔衰荡光谱测量NO2数密度

3．2．1 光腔衰荡光谱诊断系统

3．2．2 NO2的光腔衰荡光谱和吸收截面

3．2．3 NO2的探测限

3．3 介质阻挡放电中NO2的时间演化

3．3．1 空气介质阻挡放电中NO2的时间演化

3．3．2 NO2／Ar混合气体介质阻挡中NO2的时间演化

3．3．3 介质阻挡放电中NO2相关化学反应

3．4 纳秒脉冲直流放电中NO2的时间演化

3．4．1 纳秒脉冲直流放电装置

3．4．2 空气纳秒脉冲直流放电余辉中NO2的时间演化

3．4．3 NO2／Ar混合气体纳秒脉冲直流放电余辉中NO2的时间演化

3．5 本章小结

4 发射光谱结合光腔衰荡光谱研究有效逆光子效率

4．1 引言

4．2 逆光子效率概述

4．2．1 逆光子效率定义

4．2．2 常用确定逆光子效率的方法

4．3 实验装置

4．3．1 发射光谱诊断系统

4．3．2 光腔衰荡光谱诊断系统

4．4 实验结果

4．4．1 CH(A2△一X2∏)的发射光谱和光腔衰荡光谱

4．4．2 等离子体参数

4．4．3 有效逆光子效率

4．4．4 CH(A)的比重

4．4．5 CH自由基偏离激发平衡程度

4．5 本章小结

5 结论与展望

参考文献

攻读博士学位期间科研项目及科研成果

致谢

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