采用超快激光场调控分子场后定向和多光子电离动力学

摘要

分子反应动力学是从微观层面对化学反应的动力学规律进行研究，并对其微观机理进行揭示的学科。实验上，激光技术的发展十分迅速，已经有越来越多的超快超强脉冲被用来控制光化学反应。在理论上对超快超强脉冲与原子、分子的相互作用进行研究具有非常重要的意义。
　　双原子分子的场后定向和多光子电离一直是分子反应动力学中热门的研究课题。超短超强激光脉冲技术的快速发展推动了分子定向和光电离动力学的研究。研究人员提出了多种控制分子定向和光电离动力学过程的实验或理论方案。最近几年，分子定向和取向对光电离动力学的影响激发了研究人员的兴趣。本论文的主要工作概括如下：
　　（1）首先，我们采用密度矩阵理论研究了刚性转子近似下双原子分子的场后定向。以CO分子为研究对象，提出了使用一束单周期的太赫兹脉冲链控制分子场后定向的理论方案。通过求解多能级布洛赫模型下的量子刘维尔方程，能够得到不同时刻的密度矩阵元，从而计算出随时间演化的分子场后定向。计算结果表明，脉冲链的使用能够有效地提高分子的场后定向。我们控制激光场强在[0.1,10.1] MV/cm范围内，脉冲链的脉冲数目在[1,20]范围内，研究了激光脉冲的场强和脉冲链的脉冲数目对分子定向度的影响。此外，我们还计算了不同激光场强条件下取得最大定向度时对应的最优脉冲数目。
　　（2）其次，我们采用含时量子波包方法研究了双原子分子的定向和光电离动力学。我们以LiH分子为例，先使用一束单周期太赫兹脉冲对LiH分子进行预定向，再由时间延迟的飞秒泵浦-探测脉冲实现分子的激发和电离，研究了分子的预定向对共振增强多光子电离的影响。通过求解体系的含时薛定谔方程，我们能够得到体系波函数随时间的演化。我们主要关注分子的预定向对多光子电离的电离几率、能量和角分辨的光电子谱，以及光电子角分布的影响。通过模拟不同预定向度分子的激发和电离，我们发现电离几率和能量分辨的光电子谱的峰值强度会受到分子定向度的影响；角分辨的光电子谱与分子基态波函数的角分布密切相关；改变单周期太赫兹脉冲和飞秒泵浦脉冲之间的延迟时间可以控制光电子角分布。

目录

声明

引言

1 基本理论和计算方法

1.1 密度矩阵理论基础

1.1.1 密度矩阵的基本概念

1.1.2 密度矩阵的性质

1.1.3 密度矩阵的动力学方程

1.2 含时量子波包理论

1.2.1 Born-Oppenheimer近似

1.2.2 激光与分子的相互作用

1.2.3 初始波包的计算

1.2.4 波包的时间演化

1.2.5 球坐标系中双原子分子的描述

1.3 分子的定向和取向

1.3.1 场中分子定向

1.3.2 场后分子定向

2 单周期太赫兹脉冲链控制分子场后定向

2.1 研究背景

2.2 理论计算方法

2.3 结果与讨论

2.3.1 脉冲数目对分子定向的影响

2.3.1 电场峰值强度对分子定向的影响

2.3.3 温度对分子定向的影响

2.4 本章小结

3 分子预定向对共振增强多光子电离的影响

3.1 研究背景

3.2 理论模型

3.2.1 分子的预定向

3.2.2 共振增强多光子电离（REMPI）

3.3 结果与讨论

3.3.1 单周期太赫兹诱导分子预定向

3.3.2 分子预定向对共振增强多光子电离动力学的影响

3.4 本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表学术论文情况

致谢