金属（亚）纳米簇@SiO2核壳型纳米材料的制备与催化活性探究

摘要

金属（亚）纳米簇由于具有独特的光学、电学与催化等性质，得到了广泛的研究。然而由于金属（亚）纳米簇易于聚集、失活，因此限制了它们的广泛应用。探索易于实行并且能够提高其稳定性的制备方法，具有很重要的意义。 本研究使用反相微乳液法，在水/CTAB/正丁醇/环己烷体系中一锅制备了将Pd亚纳米簇粒子包覆在SiO2球壳中的Pd@SiO2多核壳材料，Pd亚纳米簇粒子均匀地分散在整个SiO2球壳中，平均尺寸为0.7nm，是Pd基核壳材料的最小尺寸。通过实验探究了形成Pd亚纳米簇的机理，是由于控制了PdO·xH2O前体的成核与生长过程。通过在SiO2上接入氨基，可以改善在更高负载量时Pd粒子的轻微核外聚集现象，得到中央包覆一些较大Pd粒子的保留了一定比例Pd亚纳米簇粒子的Pd@SiO2-NH2多核壳材料。 将所制备的Pd@SiO2与Pd@SiO2-NH2材料作为催化剂应用于CO氧化反应中，以探究其催化活性。结果表明，含有Pd亚纳米簇粒子比例最高的材料具有最高的催化活性，氨基修饰只改善了Pd@SiO2材料的形貌而并未影响催化活性。将所制备的Pd@SiO2材料作为催化剂，探究其在芳香硝基化合物的加氢反应中的催化活性。结果表明，Pd@SiO2对于硝基的加氢具有很高的催化活性。 使用反相微乳液法，在水/CTAB/正丁醇/环己烷体系中一锅制备了Au基单金属与双金属纳米簇@SiO2核壳材料。所制备的三种Au@SiO2、AuCu@SiO2与AuNi@SiO2材料均为单核壳结构，单金属与双金属核均匀地包覆在SiO2球壳中央，平均尺寸分别为2.5、2.3与2.4nm。在AuCu@SiO2与AuNi@SiO2双金属材料中，Cu与Ni已经分别充分地与Au结合成为一相，总体表现出Au的晶体性质。在AuCu@SiO2中Cu的价态为零价的Cu，而AuNi@SiO2中Ni的价态为二价的Ni2+。

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