水热法合成Ni/ZrO2催化剂及其加氢性能的研究

摘要

催化氢化反应是一类非常重要且在医药领域中应用极为广泛的加氢还原反应，因其良好的加氢性能、产物收率高、副产物少、环境友好等特点在工业上被大量采用。加氢催化剂是决定催化氢化反应的关键因素，国内外主要有Ni系催化剂及贵金属催化剂两大类，其中Ni系催化剂因它的价格低廉和催化活性好等优势使得它在工业上成为一种非常有发展前景的加氢催化剂。ZrO2是一种重要功能材料，它作为催化剂载体具有热稳定性高、无毒无污染、可与活性组分产生相互作用等优点。据相关文献报道，在许多催化反应中四方相ZrO2作为催化剂载体比其他晶相ZrO2表现出更佳的催化活性。本文主要研究制备以四方相ZrO2为催化剂载体的一系列Ni/ZrO2催化剂，主要做了以下工作：
　　分别以水热法和浸渍法合成一系列Ni/ZrO2催化剂，选择苯加氢生成环己烷为加氢探针反应对催化剂进行加氢性能研究，考察不同的催化剂制备方法以及Ni负载量对加氢催化性能的影响。结果表明15％的Ni负载量为最佳负载量，其中水热法合成15%NZ-h（N表示Ni，Z表示ZrO2，h表示水热法）表现出最佳的催化活性。通过 XRD、BET、H2-TPR、H2-TPD、TEM等表征手段对催化剂的结构性质进行分析，结果表明15%NZ-h相比于其他催化剂具有比表面积大、颗粒尺寸小等特点。
　　将15%NZ-h用于对硝基苯酚还原为对氨基苯酚的反应，对氨基苯酚是一种重要的医药中间体，主要用来生产扑热息痛。15%NZ-h用于该反应中表现出比Raney Ni催化剂更高的TON值，并对15%NZ-h用于该反应进行了热力学研究，结果表明Ea值较低，Ea=11.13 kJ/mol。

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第1章 绪论

1.1 催化氢化

1.2 二氧化锆（ZrO2）

1.3 对硝基苯酚还原成对氨基苯酚研究现状[59]

1.4 本文研究思路与内容

第2章 Ni/ZrO2的加氢性能研究

2.1 引言

2.2 实验主要药品及实验仪器

2.3 催化剂的制备

2.4 催化剂的活性考察

2.5 催化剂活性结果与讨论

2.6 本章小结

第3章 Ni/ZrO2催化剂的性质研究

3.1 实验主要仪器

3.2 催化剂表征手段及方法

3.3 实验结果及分析

3.4 本章小结

第4章 对硝基苯酚还原为对氨基苯酚的研究

4.1 实验药品及仪器

4.2 实验方法

4.3 实验结果分析

4.4 本章小结

第5章 结论与展望

致谢

参考文献