H在金属Al的四面体和八面体间隙位稳定性的研究

摘要

随着社会的发展和人类文明的进步,全世界的能源消耗迅猛增长,石油、煤炭等传统的化石能源不仅面临日趋枯竭的局面,而且这些化石能源所带的温室效应、环境恶化等问题日渐突出。因此,积极寻找清洁的可再生能源已经成为全人类的共识,是摆在全世界人们面前的一个重要任务。
　　目前有许多清洁、可再生的能源,如风能、地热能、水力发电、地热能、生物能等,与化石能源不同的是,这些主要的新能源在很多情况下是不可以直接使用的,所以它们应该首先要转变成燃料,也就是说其需要能源载体。在众多的选择上,氢是由于其较容易生产、燃料运输方便、容易转变成其他形式的能量、高的利用率和对环境友好等优势,使其成为最佳的选择势在必然。当然氢的储存形式有金属氢化物、碳纳米管、液氢、物理化学吸附等,且许多实验小组进行了相关研究。
　　本人是研究 H在体心立方和面心立方金属中间隙位的溶解问题,一般情况下,H在体心立方金属间隙位占据的是四面体T位,而在面心立方金属中则占据的是八面体 O位,这主要是因为它们各自能为氢的占据提供了更大的空间。然而在面心立方Al晶格中,H占据的却是四面体T位,这和一般的规律是相反的。为了更清楚的解释其反常现象的物理原因,本文通过基于密度泛函理论的第一性原理计算方法对其进行相关研究。首先我们分析他们的溶解能,其次分析其电子属性,通过分波态密度分析可以发现在费米能级-11.5—-10.5eV间Al32HT体系存在一个明显的峰值,说明Al的3s、3p态电子和H的1s态电子之间有较强的相互作用,能带图在费米能级-11.3eV左右存在一条明显的能带也可以说明这一点,同时差分电荷密度图可以更清晰的看到Al和H的成键作用,H在四面体T位的体系,电荷主要集中在H原子上,最近邻的Al原子也有一定的电荷分布,说明它们之间产生了成键作用,而对于八面体O位置H的体系,H原子上的电荷分布很少,除了在最近邻的Al原子上有电荷分布外,次近邻的Al原子也有一定的电荷分布,说明Al和H的作用较分散作用力较弱;最后我们通过Al4H团簇模型计算了Al—H之间的平衡间距,分析发现四面体T位置H的体系更接近此平衡间距,此外也解释了该体系膨胀和Al—H的伸长较大的原因,是为了给H的占据提供更大的空间。

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第一章 绪 论

1.1 氢能的应用

1.2 储氢技术简介

1.2.1 高压储氢

1.2.2 低温液态储氢

1.2.3 碳纳米管或纳米纤维制氢技术：

1.2.4 物理吸附和化学吸附

1.2.5金属氢化物储氢

1.3 氢能的安全性

参考文献

第二章 材料计算理论基础

2.1 基于波函数的量子化学方法

2.1.1 波恩-奥本海默(Born–Oppenheimer )近似

2.1.2 单电子近似

2.1.3 平均场近似与Hatree—Fock自洽场

2.3 密度泛函理论（DFT）

2.3.1 相关处理方法

2.3.2 相关Kohn—Sham方程的应用

2.3.3 Hohenberg—Kohn定理

2.3 计算软件包的概述

参考文献

第三章 H在Al四面体和八面体间隙位溶解的研究

3.1 引言

3.2 计算细节和计算方法

3.3 结果与讨论：

3.4 本章小结：

参考文献

结 论 与 展 望

硕士期间论文发表情况

致谢